锰氧化物（LaY）23Ca13MnO3体系的自旋玻璃行为与离子尺寸效应研究

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1、2004年上海大学硕士学位论文0丑Y)MCalnMn03体系的自旋坡璃行为与离子尺寸效应研究摘要具有AB03结构的钙钛矿锰氧化物所表现出来的超大磁电阻效应(CMREffect)在磁电子器件如读写磁头、磁记录等方面具有巨大的应用前景，因此引起了人们极大的兴趣，已成为近年来物理和材料科学的一个新兴前沿领域之一。在该类材料中所表现出的一些全新的物理现象，诸如电子强关联问题，自旋、电荷、轨道有序，磁场、压力以及光诱导金属一绝缘转变(M．I)、自旋玻璃行为等丰富的物理现象，将促进人们对当今物理学中许多基本问题的新认识。对这类强关联体系的深入研究，将推

2、动现代物理学，特别是凝聚态物理的极大进步，对材料科学和现代信息技术的发展也具有重要的实际意义。在锰氧化物体系的研究中，基于利用Y进行A位元素掺杂将在该体系中表现出非常典型的自旋玻璃行为，同时因为平均离子半径的变化，将导致极其丰富的物理现象，因而在Mn氧化物CMR效应物理机制的研究中具有重要地位，引起了众多研究者的极大兴趣。本工作通过输运和磁测量，结合XRD和SEM结构分析等实验手段，对过渡金属锰氧化物(LaI-xYx)2／3Cal／3Mn03(X=0．0，O．1，0．2，0．25，O．3，0．4，O．5，5／8，7／8，1．0)和Y1．xC

3、axMn03(x-=()／8，1／8，2／8，，3／8，4／8，5／8，6／8，7／8，I．0)两个体系进行了系统研究。主要内容如下：一、对(LaI一、Yx)2，3Cal／3Mn03体系，结构分柝的研究表明，在x=0．1-0．7替代范围内，样品具有很好的单相结构。在低掺杂样品中存在有典型的金属一绝缘(M—I)转变，且随着Y掺杂含量的增加，在x<0．2范围内，M—I转变温度％，急剧降低，而对应的峰值电阻率Pp升高；在O。2910．25，7勘稍有增加。对x=0．3及x>O．5的样品在整个温区呈现绝缘体特征，没有M—I转变发生。在外加磁场下，所有

4、材料表现出很强的磁电阻效应，并且随着Y替代量的增加，其值基本上呈上升趋势；在x=0，2替代含量时磁电阻增加的幅度较大。x>O．25的样品，在低温下，电阻率在零场或者是加场的情况下基本都有一个上升的趋势，随着磁场的增强，低掺杂区这种现象逐渐消失，而高掺杂区继续存在，这一方面可能是因为在低温下发生了相分离，出现了白旋玻璃转变和反铁磁态；另一方面可能是因为随着Y替代含量的增加，晶格畸变的加剧所导致。同时，我们直接给出了体系输2004年上海大学硕七学位论文(hlfkcalB悯体系的自旋玻璃行为与离子尺寸效应研究运特性与晶体结构之间的关联，并从可变程

5、跃迁(VRH)模型出发，对实验结果进行了拟合，表明在‰以上的高温区，Inp与』∥“表现出较好的线性行为，但在r“4超过0．34(T=74．8K)时，它偏离了线性，这一点表明该体系的输运行为还可能和样品的颗粒边界有关。二、磁输运研究结果表明，少量La位上的Y替代对该锰氧化物的铁磁性具有强烈的抑制作用，随着掺杂量的增加，样品的居里温度向低温移动；而对于x>0．2的样品，在35K左右铁磁序减弱，出现了团簇玻璃态，引起电阻率急剧上升．并且随着La位平均离子半径<“>的减小，自旋玻璃态转变温度z如向低温区移动，但是温度下降的幅度不大。x--0．3样品

6、在2K温度时磁化强度曲线表现出分步磁化现象，自旋玻璃相中反铁磁团簇在外磁场下的熔化是分步磁化的起因。在低掺杂区因为强烈的自旋散射作用，而高掺杂区由于自旋玻璃态的出现，致使样品的电阻率在居里温度附近随着磁场的增加急剧减少。最后，我们从双交换模型出发对实验结果进行了初步讨论。三、对Yl一。Ca。Mn03系列样品，实验结果的研究发现，随ca含量的增加，相结构在整个替代范围内发生了从六角结构到0’相菱形结构到0相菱形结构的转变。在整个Ca替代范围，几乎没有观察到CMR效应。有趣的是，对于x=7／8替代样品，在低温下观察到一个小的电阻率下降，随后电阻

7、率又随着温度的降低而略有上升：在外加／-／=8．0T磁场下出现了M．I的转交，并且在低温下电阻率有上升趋势。随着Ca替代量的增加，样品的居里温度逐渐向高温区移动，在低温下都出现了自旋玻璃转变，这可以从双交换作用得到解释，随着Ca替代量的增加，晶格畸变的减弱所致：另外，磁化强度峰值先是缓慢减少，到x=7／8的样品急剧增加，这说明了晶格结构变化的影响也不可忽视。另外，在该系列样品中有两点异常出现，一是在x=5／8替代含量样品中出现了双峰现象，高温下的峰值对应于自旋玻璃转变温度，而低温下的峰值则可能是由于铁磁团簇磁矩之间相互作用的结果：二是在x=

8、7／8替代样品中出现了负的磁化现象，这在其它的巨磁电阻实验中尚未观察到，其机理还有待于进一步澄清。关键词：巨磁电阻效应；Y替代锰氧化物；晶体结构；离子尺寸效应：自旋玻璃行为lI2