PBS基生物降解材料的制备及改性研究

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1、摘要摘要合成高分子材料以年产量超过1．4亿吨而成为人类使用量最大的材料品种。在给人们带来极大方便的同时也不可避免地造成了环境污染，尤其是用在周期较短的农业、包装业及医疗产业中。因此，开发可降解的高分子材料就显得非常重要。目前研究的可生物降解的聚合物中，脂肪族聚酯因其聚合物分子链中含有酯键，在自然环境或生物体内容易受到进攻而断链，进而发生降解，因而是目前研究的热点。其中聚丁二酸丁二醇酯(PBS)是熔点较高的一种典型的半晶质的热塑性塑料，其性能优异，有很广的应用领域，因此有重要的研究价值。但是，PBS的性能难以满

2、足各种不同的要求，需要通过改性以进一步扩大PBS的应用范围。本论文通过共聚和共混改性的方法来改善PBS的性能，以满足材料进一步的要求。采用差示扫描量热仪(DSC)测定PBS／PHAs共混体系的熔融和结晶行为，结果表明：PHAs使PBS的起始结晶温度提高，晶体生长速率加快。但当PHAs含量达到一定值后又出现了下降的趋势。采用Jeziomy理论分析了共混体系非等温结晶初始阶段的动力学。结果表明，PHAs的加入对于PBS的结晶动力学参数影响不大，PHAs的加入没有起到异相成核的作用。用Kissinger方程计算了体

3、系的结晶活化能，结晶活化能出现了先上升后下降的趋势，分析表明PHAs发挥了稀释剂的作用，促进了PBS的结晶化作用。采用Avrami方程对共混体系的等温结晶动力学进行了研究，结果同样说明PHAs的加入对PBS的结晶动力学参数影响不大，PHAs没有起到异相成核的作用。采用偏光显微镜观察PBS／PHAs共混物的结晶形态，结果发现PHAs使PBS的球晶形态更加完善。以丁二酸、丁二醇和二甘醇为原料，钛酸丁酯为催化剂，多聚磷酸为稳定剂，通过两步法合成了生物降解聚酯丁二酸丁二醇／-甘醇共聚酯(PBDEGSs)。采用DSC测

4、定共聚酯的熔融、结晶行为和非等温结晶动力学。结果表明，共聚酯的熔点随二甘醇组分含量的增加而逐渐降低。采用Jeziomy方程分析PBDEGSs的结晶动力学机理，结果表明，DEG链段影响PBS的结晶生长维数并且在一定程度上降低了PBS的结晶速率。莫志深法分析也得到了相似的结果。同时，DEG分子中柔性的醚键使PBDEGSs的结晶活化能明显低于PBS的结晶活化能。关键词生物降解聚酯PBSPBDEGSs结晶动力学活化能AbstractThesynthesizedpolymermaterialshavebeenthela

5、rgestusedmaterialofhuman，whichemergedin21century．Itsannualoutputsreachmorethan140milliontons．Itgivespeopleagreatofconvenienceaswellastheinevitableinfluenceofenvironmentalpollution，suchasinagriculture，packagingandmedicalindustrieswithashorterusingcycle．There

6、fore，thedevelopmentofbiodegradablepolymermaterialshasbecomeveryimportanttorelievethispressure．Aliphaticpolyesterhasbecomeahotfocusofcurrentresearch．Poly(butylenesuccinate)(PBS)isatypicalsemi—crystallinethermoplasticswi吐lhighmeltingpoint．Ithasawiderangeofapp

7、lications，SO，ithasallimportantresearchvalue．However,PBScannotmeettheperformancerequirementsindifferentarea，so，itisnecessarytomodifyitforfurtherapplicationofPBS．Inthispaper,PBSwasmodifiedbycopolymerizationandblendingwithPHAstoimproveitsproperties．Thenon-isot

8、hermalcrystallizationkineticsofPBS／PHAsblendswereinvestigatedbydifferentialscanningcalorimetry(Dsc)．TheAvramiequationmodifiedbyJeziomyWasusedtofhtheprimarystageofnon·isothermalcrystallizationofvariousb