碳、硅二维晶体材料的生长、结构和物性

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1、密级中国科学院大学UniversityofChineseAcademyofSciences博士学位论文毯!硅三维晶佳挝抖的生篮!缱掏麴物性作者姓名：孟萱指导教师：直鸿鱼瞳±虫垦抖堂瞳蛔堡班塞压学位类别：理堂擅±学科专业：凝塞盔物理研究所：生国科堂瞳塑堡硒珏压2013年5月FabricationandCharacterizationofNovel11』1■1f、●■●DaSen0nLarD0nandSmC0nByLeiT恤NGADissertationSubmittedtoTheUniversity

2、ofChineseAcademyofSciencesInpartialfulf'dlmentoftherequirementForthedegreeofDoctorofScienceInstituteofPhysics，ChineseAcademyofSciencesMay,2013摘要自从2004年成功机械剥离石墨烯这一新型二维晶体之后，二维晶体材料就引起了科技界的广泛关注。其中，石墨烯具有诸多新奇的物理特性，如具有极高的机械强度、室温下具有极高的载流子迁移率、室温下可观测到量子霍尔效应等等。和

3、石墨烯类似的另外一种二维材料一一硅烯——最近也引起了理论学者和实验学家的诸多兴趣。理论预言硅烯是可以稳定存在的，而且在这种材料中可观测到量子自旋霍尔效应。本论文主要研究这些新型二维材料，利用低能电子衍射(LEED)、扫描隧道显微镜(STM)等实验手段系统的研究了单晶Ir(111)表面的石墨烯的生长、结构控制及硅插层，以及硅烯的生长、结构与物性。(a)在单晶I“111)表面石墨烯的控制生长。通过外延生长的方法在不同的基底温度下生长石墨烯。采用LEED、STM的表征，发现了相对于基底六种不同转角的石墨

4、烯，分别为R0，R14，R19，R23，R26和R30，它们具有不同的摩尔周期结构。和其它几种转角的石墨烯相比，R0石墨烯具有更强的衍射点和更大的形貌起伏。我们进一步通过延展的HOC(high．ordercommensurate)方法得到了Ir(1l1)表面所有可能的石墨烯摩尔超结构。通过这一方法可以得到对实验分析和理论计算非常有价值的结构信息，其中包括摩尔超结构组成单元、石墨烯相对于基底的旋转角度、石墨烯和基底晶格之间的不匹配度以及相应的矩阵单元。最后我们对这六种不同转角的石墨烯进行了第一性原理

5、的密度泛函理论(DFT)计算，阐明了C原子相对于基底Ir原子的几何环境和电学性质上的区别。通过计算石墨烯与Ir基底界面处的电子转移，发现在所有不同转角的石墨烯的界面处的电子转移均非常小，且在同一个数量级上。这表明在石墨烯与基底的界面之间均存在一种相对较弱的相互作用，这可能是导致这几种不同转角石墨烯共同存在的原因。通过对基底温度的控制，可实现大面积R0单晶石墨烯的生长。㈣Ir(111)表面外延生长的石墨烯的硅插层及几何性质和电学性质研究。对单晶Ir(111)表面外延生长的I的石墨烯，在其表面沉积Si

6、团簇并退火后，通过LEED和STM对其形貌进行表征，发现了一种f√19×析9lR23．410的超结构。这碳、硅二维晶体材料的生长、结构和物性孟蕾种超结构来源于石墨烯和基底界面处的硅插层结构。通过原子分辨的STM图像和相应的FFT图像，确定了石墨烯位于这一异质结构最上层，且插层后石墨烯仍然是完整、连续、无缺陷的。通过多次重复插硅退火的实验步骤，实现了对Ir(111)表面整层石墨烯的硅插层，并通过dI／dV谱研究了这一异质结构的电学性质，发现在插硅之前存在Ir的表面态对石墨烯电子态的影响，插硅之后基底

7、Ir的表面态对石墨烯电子态的影响消失了，且dI／dV谱线变得更加对称。这说明硅插层有效地削弱了基底与石墨烯之间的相互作用。进一步我们通过拉曼光谱宏观的对此样品进行表征，在插硅之前，没有探测到石墨烯的声子振动模式；插硅之后，石墨烯的两个特征峰，G峰和2D峰出现了，且没有探测到缺陷峰D峰。拉曼光谱的表征更有力的说明了硅插层有效的屏蔽了基底与石墨烯之间的相互作用，使之成为近自由状态的石墨烯。(C)在单晶Ir(111)表面成功制备了硅烯。通过LEED和STM的表征，发现了一种相对于基底的f√亍×√亍1的超

8、结构。分析表明，这种f√亍×打1的超结构恰好和自由硅烯的f怕×怕l的超格子相匹配，在Ir(111)表面生长的硅烯具有一定、，的起伏。进一步的第一性原理DFT计算，验证这一结构特征并提供了优化的原子结构模型。更重要的是，电子局域函数计算表明，在单晶Ir(111)表面制备的硅烯中，每一对硅原子之间都是共价相互作用，且Si原子与基底Ir原子之间存在的是较弱的静电相互作用。这种静电相互作用不足以影响Si-Si的成键和硅烯在基底上的延展，从而在单晶Ir(111)表面可以制备出连续的二维硅烯。