硅基ZnO薄膜光激发载流子弛豫动力学超快光谱研究

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1、浙江大学博士后学位论文硅基ZnO薄膜光激发载流子弛豫动力学超快光谱研究姓名：郭冰申请学位级别：博士后专业：材料物理与化学指导教师：叶志镇20030101ZhejiangUniv．PostdocProgrambyBingGUO,2002摘要由金属有机化学汽相沉积(MOCVD)异质外延方法，成功获得晶体质量和光学质量优良的硅基ZnO宽带隙半导体薄膜(以下简称zn0，si)；以GaN／Sapphire薄膜和ZnO粉末作比对样品，综合运用时间积分与时间分辨光致发光光谱、飞秒泵浦探测瞬态反射谱等超快激光光谱技术，在国内率先比较系统地研究了上述盈o／Si薄膜室温光致发光特性和光激

2、发载流子弛豫动力学特性及其与MOCVD生长工艺的关联性，得到的主要结果如下：(1)选择600℃MOCVD生长温度并经空气中800℃退火1小时的材料制备工艺，获得优异c轴择优取向六方znO／si薄膜，表现出强的室温近带边发光，而中心位于--2．43eV(510nrn)绿光缺陷带相对强度很弱；并观察到近带边发光由低激发时典型的自由激了自发辐射(3．267eV，即379．5nm)向高激发诱导的激子一激子散射受激辐射(3．161eV)的演变。此结果为获得高质量发紫蓝光硅基ZnO薄膜提供了重要的技术参考。(2)上述510nm绿光缺陷带满足t。1时间衰减特性，引入杂质无规势阱能量

3、深度∥～11．74meV，发光能量峰值hco。随光激发密度』。。的变化严格符合指数关系t。OCexp(hco。／∥)。以上实验事实与直接带隙半导体中隧穿辅助施主受主对(DAP)辐射复合机制的理论预期完全一致。这是国际上首次对ZnO半导体薄膜中本征缺陷诱导的510nm绿光缺陷带隧穿辅助DAP辐射复合物理本质的精确揭示。这一重要结果可能结束国际上对ZnO薄膜中绿光缺陷带复合机制意见不一的长期争论。(3)ZnO／Si薄膜中室温激子荧光近似单指数衰减且衰减速率随杂质发光增强而加快(『l，。<25ps)，反映了杂质／缺陷中心对光激发载流子／激子的超快非辐射捕获，并控制了激了布居

4、的弛豫速率。ZnO粉末与ZnO／Si薄膜近带边荧光时间衰减特性基本一致，但前者显现出明显的上升过程，上述差异主要在于ZnO粉末中晶界效应在光激发载流子瞬态弛豫过程中起主导作用。(4)在以4．64／3．1eV能量组合的飞秒光脉冲泵浦探测瞬态反射谱测量中，4．64eV摘要飞秒光脉冲激发ZnO／Si薄膜，诱导了带尾态超快响应(～500fs)的带隙重整化效应及随后的带填充效应，测得热载流子LO声子发射速率1，45ps，主要体现了热声子效应：光诱导带尾态载流子布居弛豫～16ps快过程反映了带隙杂质／缺陷对载流子／激子的超快非辐射捕获，慢过程归属为高激发密度时激予一激子散射诱导的

5、辐射复合，其弛豫速率随激发增强近似线性增大(595---，230ps)，并近似符合双分子辐射复合机制：另一杂质／缺陷密度高的ZnO／Si薄膜样品，杂质吸收控制了瞬态反射谱的初始响应(~20ps)，反映了陷获于杂质态载流子的快速光电离过程。(5)类同于ZnO／Si的瞬态反射谱测量发现：GaN中初始光激发载流予弛豫到带尾探测态也出现延迟(~2．5ps)，同样归于热声子效应；由于高激发密度启动OaN的载流-了二Mott转变，并诱导电子空穴等离子体的辐射复合以及其它非线性复合如Auger过程等，使得高激发时带尾载流子退布居急剧加快(2．3ps)；激发低于Mott转变浓度时，声

6、学声子辅助隧穿过程充当了带尾载流子布居初始弛豫的主要机制，光激发诱导带尾向低能方向的扩展使得特定探测态载流子的隧穿弛豫几率增大，光激发越强，上述效应越显著。Inthiswork，thestructureandopticalpropertiesofnominallyundopedMOCVD·ZnOepilayersonSiwereevaluatedatroomtemperaturebyx-raydiffraction(XRD)，time-integratedand—resolvedphotoluminescence(PL)，andfemtosecondtime-reso

7、lvedreflectivity,usingaGaNepilayerandZnOpowderascomparisonsamples．TheexperimentalobservationshaveledtosomeconclusionsdrawnonthephotocarrierdynamicsintheZnOepilayers／powder,andtheGaNthinfilm，followingaS：(1)TheZnOepilayerdepositedat600"Candannealedfor1hourinairat800。Cisofgoodc-or