低损耗微波介质陶瓷Ba(Mg,13Nb,23)O,3的改性研究

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1、摘要微波介质陶瓷是指应用于微波频段电路中作为介质材料并完成一定功能的陶瓷。是近三十年来发展起来的一种新型功能陶瓷材料，具有介电常数e，高、品质因子Q高、频率温度系数-，小等优良性能，是制作谐振器、滤波器等各种微波器件的关键材料。民用微波器件向微波高频段的发展不仅要求微波介质陶瓷在高频段具有优良的微波介电性能，而且也要求产品必须具有低廉的价格。Ba(MgI／3Nb2,3)03微波介质陶瓷具有良好的微波介电性能和低廉的价格，但是，其性能和钽酸盐相比仍有很大的差距。论文在文献综合的基础上结合理论和实验结果，探讨了Ba(Mgl／3Nb加)03的改性原则。在此原则的指导下

2、，论文从材料制备、组成、结构和性能的关系这一整体思想出发，进行了制各工艺、结构缺陷、掺杂和取代对Ba(Mgl／3Nb加)03微波介质陶瓷的晶体结构、显微结构和微波介电性能的影响及相互间关系的研究。在理论分析和文献研究相结合的基础上，提出了Ba(Mgl／3Nb20)03改性途径。研究了Ba(B。l，】B"20)03化合物的介电常数偏离Clausius．Mosotti方程的原因，并提出了修正公式，根据该公式可方便的预测Ba(B’l，3B”m)03化合物的介电常数随组成的变化。通过文献研究，发现陶瓷材料的本征和非本征损耗是影响其品质因子的主要因素。提高B位1：2有序度

3、，消除缺陷是降低Ba(B’I，3B"2,3)03化合物陶瓷微波介电损耗的有效途径。在理论分析的基础上。首次提出了用B位离子电负性作为调节Ba(B’t，3B”2,3)03微波介质陶瓷谐振频率温度系数的判据，为Ba(B’mB”2，3)03微波介质陶瓷谐振频率温度系数的调节指明了方向。研究了制各工艺对Ba(MgI／3Nb2,3)03陶瓷结构和微波介电性能的影响。熔盐法可在900"C合成纯Ba(MgI仃Nb2，3)03相，而常规固相法即使在1400"C也不能合成纯Ba(MgInNb2，3)03相；熔盐法合成的粉体具有较细的粒径，具有比常规固相法更高的烧结活性，烧结温度可

4、降低50℃左右，微波介电性能也得到一定的改善：烧结温度、保温时间、退火时间对Ba(MgI／3Nb2／3)03陶瓷的Qf值有非常大的影响。首次系统研究了A、B位非化学计量比缺陷对Ba(Mgl，州b2，3)03陶瓷的结构和微波介电性能的影响。Ba缺量可促进Ba(Mgl，州b2／3)03烧结和B位1：2有序，而Ba过量则阻碍Ba(Mglt3Nb2，3)03烧结和B位1：2有序。B位Nb过量可促进Ba(Mgl，jNb2凸)03烧结和B位1：2有序，而Nb缺量则阻碍Ba(Mgl／3Nb．v3)03烧结和B位l：2有序。Ba缺量促进Ba(Mgl／3Nb2／3)03烧结和B位

5、1：2有序是由于Ba空位的存在，而Ba过量阻碍Ba(Mgl／3Nb2，，)03烧结可能是过量的Ba以游离态存在于晶界，阻碍了晶界的移动，抑制了陶瓷的致密化和B位l：2有序化。过量的Nb和Ba形成了BasNb4015化会物，导致在基体相中产生Ba缺位，从丽促进了烧结和B位1：2有序化。当Nb缺量时，可能有部分游离的BaO和MgO存在于晶界而阻碍了晶界的移动，从而阻碍了Ba(MgI／3Nb驺)03烧结和B位1：2有序。Ba缺量对Ba(MglsNb扔)03陶瓷的介电常数影响不大，而随着Nb过量的增加，陶瓷的介电常数增加。随着Ba过蹙和Nb缺量的增加，材料的Qf值迅速降

6、低。研究了低熔点外掺物Mn02和BaW04对Ba(MgmNb粥)03烧结特性、结构和微波介电性能的影响。Mn02可以有效珧促进Ba(Mgl／3Nb2：3)03陶瓷的烧结，烧结温度可由1550℃降低到1400"C左右并促进了晶粒的生长；掺量为I％mol的Ba(MgI／3Nb213)03陶瓷具有最好的微波介电性能：￡，~31．5，Qf=68000,xr=31．Ippn'd。C，Qf值的提高是因为Mn02的掺入改善了陶瓷了烧结性，提高了其楣对密度及消除了晶粒内部的氧空位。BaW04掺杂引起的B位离子更大的电荷和半径差异增加了Ba(Mgl，3Nb2／3)O)的有序度，更

7、重要的是，w6+取代Nb5十所引起的铌空位和氧空位加强了B位离子扩散的速率，促进了1：2长程有序区域的生长。BaW04掺量为0．03mol时，出予离的1：2有序度霸离的相对密度，可以获得最高的Qf值82300GHz。Ba(Mg

8、／3Nbz／3)03中加入BaW04所产生的BaW04相和Ba5Nb40J5相对体系的介电常数和频率温度系数的影响可以分别根据对数混合法则和混合法则来解释。A位La等价不等基取代Ba促进了B8I．xLa2m(MgI，3Nb狮)03陶瓷的烧结，烧结样品为单一的复合钙钛矿相，随着La置换量的增加，晶胞参数和单位晶胞体积略有减小，晶格常数比(c

9、，a)增大，介电常数略有