Au%2fZrO2与Au%2fx％Ti-ZrO2上的丙烯环氧化反应

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1、学号：200907303005分类号：O643硕士学位论文Au/ZrO2与Au/x%Ti-ZrO2上的丙烯环氧化反应研究生姓名：许有兵指导教师:祁彩霞（教授）徐秀峰（教授）学科门类：理学专业名称：物理化学论文提交日期：2012年5月I烟台大学学位论文原创性声明和使用授权说明原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品或成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律结果由本人承担。论文作者签名：日期：年月日学位

2、论文使用授权说明本人完全了解烟台大学关于收集、保存、使用学位论文的规定，即：按照学校要求提交学位论文的印刷本和电子版本；学校有权保存学位论文的印刷本和电子版，并提供目录检索与阅览服务；学校可以采用影印、缩印、数字化或其它复制手段保存论文；在非保密的论文范围内，学校可以公布论文的部分或全部内容。（保密论文在解密后遵守此规定）论文作者签名：导师签名：日期：年月日II摘要环氧丙烷（PO）是一种非常重要的基础化工原料，目前工业上生产环氧丙烷的方法主要有两种：氯醇法和共氧化法。氯醇法在生产过程中会产生大量的氯代物而对环境造成严重的污染，共氧化法则由于反应过程中产生大量低价值的联产

3、物而限制了此方法的应用。在氧气或加入其他的清洁气体的条件下实现丙烯的直接氧化是理想的环境友好、能耗低的反应，具有重要的科学研究价值。目前关于丙烯环氧化反应气相条件下直接氧化反应的研究集中于含钛载体的金催化剂上，而非钛载体的研究仅仅在两个专利中有提及。本论文将研究的重点放在了二氧化锆为载体的金催化剂上丙烯环氧化反应的研究。通过TEM、XRD、BET、AES-ICP等技术对催化剂进行表征，得到以下结果：（1）通过调节金前驱溶液的pH值制备了系列0.5wt.%Au/ZrO2催化剂，不同pH值制备的系列催化剂中，当金前驱溶液为pH=5时制备的催化剂表现出优于其他pH值时制备的催

4、化剂。在氢气氧气气氛下引入水汽时，可以在保持环氧丙烷的选择性基本不变的前提下，明显提高丙烯的转化率。（2）利用pH=5时制备的0.5%Au/ZrO2催化剂作为母体，通过加入不同浓度的KOH和NaOH溶液制备出不同K/Na含量的改性x%K-0.5%Au/ZrO2和x%Na-0.5%Au/ZrO2系列催化剂。通过评价其催化性能，碱金属的引入不仅降低了催化剂的最佳反应温度，而且使环氧丙烷的选择性有了明显的提高，且以0.3%K-0.5%Au/ZrO2、0.4%K-0.5%Au/ZrO2催化剂表现出最佳的环氧丙烷的选择性，达到95%以上。（3）制备不同钛含量的钛锆复合载体，随着钛

5、含量的增加，复合载体的尺寸逐渐减小，都在20nm左右。而同样以pH=5的金前驱溶液制备的系列催化剂中，与0.5%Au/ZrO2催化剂相比，载体中由于钛的引入，在较低的150℃下高钛含量的催化剂可以高选择性的生成环氧丙烷，选择性高于90%。关键词：纳米金催化剂；二氧化锆载体；丙烯环氧化；反应气氛IAbstractPropyleneoxide(PO)isavaluablechemicalintermediate.Atpresent,theindustrialproductionofPOmainlyincludesthechlorohydrinprocessandthehal

6、conprocess.Thechlorohydrinprocessproduceslargeamountofchlorine-containingcompundsandleadstoheavypollution;whilethehalconprocessrelysonthepriceoftheco-products.Thedirectpropyleneepoxidationwithoxygenoraddedsomecleangassuchashydrogenisalow-costandenvironmentalbenignreaction,whichattractsmu

7、chmoreattentionincatalysisfield.Currently,researchofpropyleneepoxidationundervaporphasefocusonthegoldcatalystwithtitaniumcontainingsupports，however，thecatalystswithouttitaniumarementionedonlyinfewpatent.Thispaperfocusesonthegoldcatalystsupportedonzirconiumforpropyleneepox