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时间:2019-06-24
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1、天津大学硕士学位论文CO<,2>气氛下LaVOx/SBA-15催化剂上乙苯脱氢制苯乙烯反应姓名:芮果申请学位级别:硕士专业:物理化学指导教师:刘炳泗20070601中文摘要苯乙烯是一种重要的石油化工原料,工业上主要由乙苯在K、Mg、Cr、Zn等助剂改性的氧化铁催化剂上进行高温(600--700oC)脱氢生产的。生产中采用过量的高温水蒸气作为载气,但是能耗非常大。而乙苯与C02耦合反应制苯乙烯是近年来研究的一个热点。因为它对乙苯的转化率、苯乙烯的选择性都比较高,在较低的温度就可以达到目前工业化上的一
2、些活性参数,不仅可以节约大量的能源还能实现反应的耦合,这对工业化生产是非常重要的。但是,目前工业上使用的铁系催化剂对C02存在下的乙苯氧化脱氢反应活性不高。必须寻找合适的催化剂体系,而大量研究表明,钒系催化剂对这个反应有很好的催化活性,本实验再加入合适的助剂镧达到了很好的效果。由于介孔分子筛SBA一15较以前发现M41S系列介孔分子筛具有较低的合成成本和较高的热和水热稳定性,目前,在催化领域普遍将它作为一种理想的催化剂载体。本实验将活性组分钒和助剂镧用浸渍法载入SBA-15载体,合成了一系列的不同
3、钒含量的催化剂,通过实验优化寻找出合适钒含量的催化剂。通过比较国内外近期同类型研究动态,可以发现本实验取得的效果是比较满意的。并将最优的催化剂在不同的反应温度下进行了考察,表明随着反应温度的提高,乙苯的转化率明显提高,但是苯乙烯的选择性有所下降。对催化剂再生进行了反应考察,得出催化剂上的积炭是它失活的最主要原因。用BET、大角和小角XRD、FT-IR、H2一TPR、C02-TPD对催化剂进行了表征,对沉积在催化剂上的积炭用TG、DTG、DTA等进行了详细的分析。得出四面体单体的钒是活性成分,如果钒
4、过高会发生聚积而对生产苯乙烯不利的结论。关键词:乙苯氧化脱氢,苯乙烯,二氧化碳,kLvO√SBA.15催化剂,V含量,碳沉积。AbstractStyreneisaveryimportantlawmaterialsinpetrochemicalengineering.It’SmonomerwasmainlyproducedbythecatalyticdehydrogenationofethylbenzeneoverK-doped(orMg,Cr,Znetc.)hematitecatalystat60
5、0-700oC.DuetOstrongendothermiceffect,alargeamountofsuperheatedsteamisaddedinthisprocesstoreducethereactantpartialpressureandtoavoidcokeformation.Recently,C02asamildoxidanthasbeeninvestigatedextensivelyforethylbenzenedehydrogenation.hltKSarticles。aseri
6、esofLaVOx/SBA.15catalystswithdifferentvanadiumloadingsWasinvestigatedforthedehydrogenationofethylbenzenetostyreneinthepresenceofC02.Theintroductionof扩hasaneffectofhinderingcarbondepositionandenhancingthestabilityofthecatalysts.10%La203—15%V205]SBA-15(
7、weight%)catalystexhibitedthebestactivi哆andstability,givingastyreneyieldof74%.ThepropertiesoftheLaVOx/SBA-15catalystswerecharacterizedandtheresultsofTPRandTG/DTGanalysisconfirmedthattheactivityofthecatalystcouldbeattributedtOthemono·dispersionofV04加spe
8、ciesandsynergisticactionoflanthanumandvanadium.‘ThecatalystswerecharacterizedbysmallandwideangleXRD,BET,H2一TPR,C02一TPD,FT—IR,TG-DTG.Keywords:Ethylbenzeneoxidativedehydrogenation,styrene,carbondioxide,LaVOx/SBA-15catalyst,vanadium—loading,carbo
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