氨基酸和碳水化合物在碳纳米管基电极上的电化学行为及测定研究

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1、湖南大学硕士学位论文氨基酸和碳水化合物在碳纳米管基电极上的电化学行为及测定研究姓名：费世东申请学位级别：硕士专业：分析化学指导教师：姚守拙;陈金华20050510硕士学位论文摘要电分析由于仪器结构简单，方法灵活多样，灵敏度和准确度高等优点而广泛应用于化学生物传感。另一方面，有机电合成和化学合成相比具有选择性高、工艺流程短、对环境污染小等优点，是当代绿色化工的一个发展方向。本文将纳米材料引入电化学研究并给其带来新的活力。根据纳米金属粒子和碳纳米管（CNT）修饰电极在电催化反应中表现出的巨大潜能，主要研究探讨了直接生长于石墨底材(C)上的CNT基修饰电极在电分析和电有机合成中

2、的应用，发展了新的电化学传感技术和新型有机电合成电极。对拓展纳米材料的应用具有重要的理论意义和实际应用价值。论文主要进行了以下几个方面的工作：(1)采用电化学方法将K2PtCl4在CNTs/C电极上氧化并形成一层Pt（IV）化合物，再将其还原制成高度分散的Pt修饰CNT电极。实验发现Pt/CNTs/C电极对半胱氨酸、色氨酸、酪氨酸的氧化有十分良好的催化性能，分别在+0.46V，+0.52V和+0.54V出现了峰型很好的氧化峰，此电极用作传感器能十分灵敏的检测这三种氨基酸，其中安培法检测半胱氨酸下限可达0.3µM(S/N=3)。此外，对Pt/CNTs/C电极的重现性、稳定性

3、和实际应用进行了简单考察。(2)通过电化学方法将K2PtCl4在CNTs/C电极上氧化并形成一层Pt（IV）化合物，再将CuCl2溶液滴加于上述电极表面，然后在硫酸中成功还原制备了Pt-Cu纳米颗粒修饰CNTs电极。研究了三种碳水化合物（葡萄糖、果糖和甘露糖）在该修饰电极上的电化学行为，实验发现Pt-Cu/CNTs/C电极对碳水化合物的催化活性明显优于Pt/CNTs/C和Cu/CNTs/C电极。实验表明葡萄糖、果糖和甘露糖分别在1µM～1mM，2µM～1mM和1µM～0.5mM范围内，检测电流与被测物浓度呈良好的线性关系。(3)首次考察了CNT电极在有机电合成中的应用。通

4、过脉冲电流法将Zn及其合金(Zn-Fe，Zn-Ni)沉积在CNTs上制成电极，并用此电极电化学还原葡萄糖制备山梨醇。采用线性扫描法考察了葡萄糖在Zn及Zn合金修饰CNT电极上的电化学还原行为，应用恒电流法考察了葡萄糖在各种电极上的阴极还原电流效率。实验发现葡萄糖在CNT基修饰电极上的还原电流效率要明显优于其它平板电极，在各种不同电极上的电流效率大小顺序如下：Zn/CNTs/C(0.58)≈Zn-Fe/CNTs/C(0.57)>Zn-Ni/CNTs/C(0.43)≈Zn/C(0.42)>Zn(0.40)。并在性能稳定的Zn-Fe/CNTs/C电极上研究了各种工艺参数如温度、

5、pH值、葡萄糖浓度等对电流效率的影响。关键词：碳纳米管；电分析；有机电合成；Pt；Pt-Cu；Zn及其合金I氨基酸和碳水化合物在碳纳米管基电极上的电化学行为及测定研究AbstractElectroanalysisisanattractiveoptionbecauseitisinexpensive,highlysensitive,reproductive,etc.Theseadvantagesmakeitwidelyuseinchemical/biosensor.Ontheotherhand,comparedwithconventionalorganicsynthesis,

6、therearemanyadvantagesinorganicelectrosynthesis,suchashighpurityandselectivityofproducts,simpleprocesscombinedwithlowenergyconsumption,lowpollution,etc.Nanomaterialsfrequentlydisplayunusualphysicalandchemicalproperties,andelectrocatalysiscanbeconsideredasoneofthemostpopularapplicationofme

7、talnanoparticlesandcarbonnanotubes(CNTs).Inthispaper,thepotentialapplicationsofCNTs/graphitemodifiedelectrodeinelectroanalysisandelectrosynthesiswereinvestigatedanddiscussed.Newelectrochemicalsensorsandnewtypeelectrodesforelectrosynethesishavebeendevelopedanddesigne