PVASiO2负载高分散催化剂MS（MZn、Cd）光催化还原CO2性能的研究

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1、上海大学硕士学位论文PVA/SiO<,2>负载高分散催化剂MS（M=Zn、Cd）光催化还原CO<,2>性能的研究姓名：陈静申请学位级别：硕士专业：材料物理与化学指导教师：刘引烽20030301t-海大掌硕士学位论文PVA／Si02负载高分散催化剂MS(M=Zn、Cd)光催化还原CO：性能的研究摘要利用太阳能进行光催化CO：的还原可以将大量废弃的CO：转化为有用的有机物，而且可以缓嬲愈益严重的温室效应，因丽得到了广泛的关注。在各种催化剂中，超细刖O，以及经金属等修饰敏化的硎O，应用最广，但催化效率却

2、一直很低。本文用气相SiO：和聚乙烯醇(PW-)为双重载体，采用配位转化法制备了高分散硫化锌和硫化镉，该方法是利用PVA上配位基团羟基和zn2+或cd2+配位后，在硫化钠溶液中浸浈转化而得的。通过控制PVPt上的氧与锌离子的比例，改变硫化钠的浓度可以调节高分散态硫化物催化剂的粒径。IR跟踪检测配位转化过程，发现PVA上的c—o键的吸收蜂从1095cml(PVA)移到1089ctn-1(PVA-Zn)和1119era-1(PVA—ZnS)，证明了配位转化反应的进行。SEM对催化剂微粒的表面形貌进行表

3、征，结果表明，无论是粉末状样品还是块状样品，Si02／PVA载体的表面层上都均匀分布着硫化物微粒，证明以siO。和高分子为载体，采用配位转化法可制各出均一、高分散的硫化物催化剂。CdS的禁带宽度较窄，只有2．5eV，波长不大于496nm的光波就能激发它，能很好利用太阳能，但它对光比较敏感，容易发生腐蚀，极不稳定，因此要求在高效完成CO，光催化还原的同时，还需要解决其光分解问题，这可以通过表面改性如钝化、包覆、掺杂、多种催化剂配合等手段加以改善，而且改性的添加剂应不影响原光催化剂的光吸收能力，同时能

4、拓宽其光吸收范围，才能提高其对太阳能的利用率。为此，本文在制备了硫化锌、硫化镉的同时，还进一步用硫化锌或硫化铜包覆在硫化镉芯核表面，将硫化铜包覆于硫化锌表面，制各了复合型催化剂．以期保护内层硫化镉或硫化锌，同时希望能拓宽催化剂的光响应范围，更有效地利用太阳能。在对二氧化碳进行光催化还原反应时，以80W的高压汞灯为光源，通过量气装雹中气体体积的变化来跟踪反应，以相对比较不同反应条件下所得到的光催化剂的催化效率。结果表明，光催化反应的反应速率随着Na2S的浓度增大，呈先上升而后下降的趋势．在C=0，0

5、5M时，反应速率达到最佳值；同时，反应速率还受到氧锌比的影响，当上海大掌硕士掌位论文氧锌比达到一定值时，光催化反应的速率达到最佳。由于微粒的粒径足随着Na，s浓度的增加而增大、随氧锌比的增加而减小的，因此陔催化体系的反应速率依赖于ZnS微粒的粒径大小，但并非随ZnS粒径的减小而单调增加。经气卡H色潜表征，讧E明该催化剂体系对co：催化还原的主要液相产物为甲醛和乙醇，其浓度在光照4hr后分别为104M和10一M，CO：的转化率已高于文献中TiO，催化产率。光催化还原二氧化碳的结果还表明，包覆后的光催

6、化效率并未提高，这可能是由于包覆层的颗粒阻碍了内层催化剂的光吸收能力，同时光激发电子向CO，转化的效率降低造成的。本实验结果表明，以SiO：和PVA为载体的高分散态硫化物光催化剂可以运用配位转化法成功地制备，该光催化剂在高压汞灯的照射下可将二氧化碳还原，主液相产物为甲醛和乙醇，由此提供了～种便捷的催化还原二氧化碳为有机物的方法，从而可利用大气中的二氧化碳，缓解日益严重的温室效应。关键词：光催化，还原，二氧化碳，硫化锌，硫化镉，配位转化法IIPhotocatalyticReductionofC02b

7、yHighlyDispersedMS(M=Zn，Cd)SupportedonSilicaandPolyvinyiAlcoholAbstractreductionofC02hasbeenofvitalinterestingaspectforbothutilizationofsolarenergyanddealingwiththeproblemofglobalwarming．SuperfineTi02anditsmodifiedproductShavebeenrecentlyemployedasthe

8、photocatalystsbutstillwithverylowefficiency．Inthisthesis，highlydispersedMS(M=Zn,Cd)supportedonsilicaandpolyvinylacohol(PVA)wassuccessfullypreparedbycomplextransformationmethod，whichmadePVAcoordinatedwithZn2+orCd2+sinkintotheNa2Ssolutiontoprodu