基于氧化还原循环信号放大技术的单分子电化学研究进展

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1、基于氧化还原循环信号放大技术的单分子电化学研究进展张静姝田磊西安医学院药学院西北大学化学与材料科学学院摘要：现代分析科学的整体发展对分析方法的灵皱度、选择性以及快速响应等有了更高的要求。在单分子水平上实现对日标分子的检测及控制是化学家们长期以来梦寐以求的一项富有挑战性的前沿领域，也是近年来分析科学很重要的前沿发展方向。用电化学方法直接检测单分子面临的一项挑战是单个分子在氧化还原过程中得失电子产生的电流变化太小，现代仪器无法对如此小的电流进行识别。使电极表面氧化还原过程屮的电子交换实现多次循环可以放大产生的电流，从而实现单分子水平的直接电化学分析。本文对近期通过循环电子交换过程放大电

2、流信号的技术和装置进行了综述，将各类方法进行对比，并对单分子电化学未来的发展方向进行了展望。关键词：单分子分析;电化学;氧化还原循环;信号放大;作者简介：田磊男，讲师，主要从事分析化学相关研究。E-mail:tianl@nwu.edu.cn收稿日期:2017-06-23基金：中国博士后基金项目(2013M542377)ProgressinSingleMoleculeElectrochemistryBasedonRedoxRecyclingSignalAmplificationZhangJingshuTianLeiCollegeofChemistry&MaterialsScience

3、,NorthwestUniversity;Abstract：Thedevelopmentofmodernanalyticalscieneehassetahigherrequirementforthesensitivity,selectivityandresponsespeedofanalyticalmethods.Thedetectionandcontroloftargctmoleculesatthesinglemoleculelevelisachallengingfieldthatchemistshavelongdreamedof,andalsoafrontierforthede

4、velopmentofanalyticalscienceinrecentyears.Oneofthechallengesfordirectanalysisofsinglemoleculebyelectrochemicalmethodsisthatthecurrentcausedbyelectronexchangeofasinglemoleculeduringtheredoxprocessistoosmalltobedetectedbymoderninstruments.Thedirectelectrochemicalsingle-moleculeanalysiscanbeachie

5、vedthroughcurrentamplificationfrommassiverepeatofelectronexchangeprocessontheelectrodesurfaceduringredoxreaction.Thisreviewsummarizedandcomparedtherecenttechniquesandcquipmentsfordirectdctcctionofsinglemoleculeelectrochemicalthroughamplificationcycle.Thefuturedirectionofdevelopmentofsinglemole

6、culeelectrochemistrywasprospectedtoo.Keyword：Singlemoleculeanalysis;Electrochemistry;Redoxrecycling;Signaleimplificeition;Received：2017-06-23在分析科学中，涉及到宏观体系的分析方法多是针对大量分子集合的整体性质，测量得到的数据一般是对体系整体性质平均值的反映，可能会导致许多与个体有关的重要信息在总体平均过程中被掩盖，例如，分子动力学或相互作用的空间分布信息、作用位点特异性、分子水平上的各向异性及复杂体系屮的痕量成分或反应机理中的特殊步骤等口丄。

7、此外，现代分析科学的一个重要发展方向是实现在超微空间中、超低浓度条件下对目标物的检测[2,3]°这些需求已经促使现代分析科学发展到针对单个目标分析物分子、单个纳米颗粒或单个细胞等微观目标在分子层面上进行检测的水平。相较于宏观总体分析方法，单分子分析具有显著优势。首先，单分子分析具有较高的灵敏度，能够达到分析化学检测的极限。这一特性赋予单分子分析广阔的应用前景，如可以检测出在大量分子中隐藏的少数分子的行为或检测非均匀聚集体中的某个体分子，并对它们进行识别、分类和定量描述