化工专业毕业设计译文(蒸汽重整甲醇提取氢)

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XXXX大学毕业设计(论文) 译文\在甲醇水蒸气重整制氢反应中以铜锌锆及氧化铝为催化剂制备方法对性能的影响摘 要通过蒸汽重整甲醇提取氢的有选择性的生产使用的催化剂在常压下控制其温度范围在200~260ºC之间。在发生水煤气变换反应及甲醇逆向分解反应的同时也发生蒸汽重整反应,并且产生了具有高毒性质的质子交换膜燃料电池白金阳极上的一氧化碳,所以在甲醇重整反应中,详细的研究催化剂制备方法和不同促进剂的作用使其在氢的生产中能最大限度的降低一氧化物的产生并且可以最大量的制氢就显得非常重要了。湿浸渍法和一氧化碳共沉淀法已经被比较检验对于铜(锌)(氧化铝)和铜(锌)(锆)(氧化铝)催化剂制备方法不同会极大的影响甲醇转换反应、氢产量和形成的一氧化碳的量。在铜(锌)(氧化铝)型催化剂中掺入氧化锆将大大提高催化剂的活性、氢选择性而且能降低一氧化碳形成的量。用于一氧化碳共沉淀法按照铜/锌/锆/铝成分比为12/4/4/80进行配制的铜(锌)(锆)(氧化铝)型催化剂是最活跃的催化剂,可以使甲醇转化率达到97%,而一氧化碳的浓度可以降到400ppm。催化剂的活性用原子吸收光谱、BET法测比表面积、毛孔容量、毛孔大小和X—射线粉末衍射等方法测定。用X—射线粉末衍射方法测定显示氧化锆的加入使铜(锌)(锆)(氧化铝)型催化剂的催化作用更加显著。与其他类型的催化剂比较,铜(锌)(锆)(氧化铝)型催化剂在催化剂稳定度实验中也表现出了良好的长期稳定性。关键词:铜(锌)(锆)(氧化铝) 一氧化碳共沉淀法 氢气1. 引言质子交换膜燃料电池是目前应用于商业运输领域开发燃料电池技术的主导产品。与内燃机相比,质子交换膜燃料电池可以降低污染物的排放量和提供高功率,以质子交换膜燃料电池作为转换氢的电力能源不受热力学的限制。基于目前的基础设施、储存工艺和安全问题的考虑,大量的氢气不可能以气体状态储存移动应用。所以,根据上述需要,为了给燃料电池提供需要的足够的氢气,重整液态烃被视为一个极具吸引力的方法。可以移动应用的甲醇重整制氢的优势已经超过了其它潜在燃料。与汽油和柴油不同的是,液体甲醇可以从生物发酵中生产,而且易于适应当前的技术设施,且是有易于存放和较高的氢碳比等优点。由甲醇制取氢需要发生三个不同的反应:甲醇分解反应、甲醇部分氧化反应和水蒸气甲醇重整反应。CH3OH ? CO + 2H2, △H0 = 91 kJ mol-1 (1)CH3OH+1/2O2?CO2+2H2, △H0 =?192。3 kJ mol-1 (2)CH3OH + H2O ? 3H2 + CO2, △H0 = 49 kJ mol1 (3)不幸的是,甲醇分解反应和甲醇部分氧化反应产生大量的一氧化碳副产品。另一方面蒸气重整甲醇反应却可以产生低摩尔率的一氧化碳并使氢气与二氧化碳的摩尔比为3:1。利用蒸气重整甲醇制氢广泛采用的催化剂是铜基催化剂,其活性大大依赖与铜基的分散作用,并且铜基的高分散率是另人满意的。然而,目前催化剂的生产对于质子交换膜燃料电池在进料气方面对一氧化碳浓度的依赖要大大高于限制一氧化碳的浓度,而且还面临失活的问题。因此,在目前研究中要努力改善提高催化活性和加入氧化锆的催化剂的稳定性,并找出有效的催化剂制备方法。我们试验了以铜(锌)(锆)(氧化铝)型催化剂用湿浸渍法和一氧化碳共沉淀法发生水蒸气重整甲醇反应的方法,结果发现,利用一氧化碳共沉淀法并使用加入到铜(锌)(氧化铝)型催化剂的氧化锆制成的混合型催化剂,在水蒸气重整甲醇反应中很大地改善了催化剂活性,并使其稳定性大大提高。2. 实验部分2.1 催化剂的制备2.1.1 湿浸渍法把饱和的铜硝酸盐、锌硝酸盐和硝酸氧锆在足够的二次蒸馏水中溶解制成铜(锌)(锆)(氧化铝)型催化剂设计成WiCZZrA,其中i=1,2。氧化铝颗粒在剧烈搅拌下加入到溶液中保持4小时 ,混合物的pH值维持在7,过量的水被转移到一个旋转真空蒸发器中。将浸透水的氧化铝颗粒在125ºC条件下煅烧干燥12小时,在空气中使温度保持在400ºC下4小时,可以使硝酸盐类转化为氧化物。用同样的方法制备WiCZA型催化剂,其中i=1,2。2.1.2 一氧化碳共沉淀法用一氧化碳共沉淀法把铜(锌)(锆)(氧化铝)型催化剂制成PiCZZrA, i=1,2,3的制备方法如下,分别准备1。25mol的铜、锌、氧化锆及硝酸铝溶液,然后将它们混合,并在剧烈搅拌下加入0。5mol碳酸钠溶液使其充分溶解。保持混合物的pH值为7、温度在70ºC,沉淀1小时后取出滤液。沉淀物用二次蒸馏水冲洗三次以清除钠离子和任何其它盐类。然后将产物在110ºC下干燥12小时,并且将其压成细小的粉末并煅烧。焙烧保持在空气中400ºC条件下4小时。3mm大小的细小粉末在AP—15仪器下被制得,颗粒被压碎并筛取到一个期望的粒子大小,用同样的方法可以用铜(锌)(氧化铝)型催化剂设计制成PiCZA,其中i=1,2,3。2.2 催化剂的制备催化剂的最后构成取决于原子吸收光谱学,在分析之前,样品需要在硝酸中溶解催化剂,然后用二次蒸馏水稀释到一定浓度使其在仪器的测量范围之内。在二次蒸馏水中准备基准溶液用于溶解对应的金属盐类。BET法测比表面积和催化剂的孔结构用氮吸附在-196ºC下利用AsAp2010粉粒学被表征。在测量之前,每个样品在真空下,温度保持在200ºC下进行真空脱气。其精确的比表面积用BET法测量其通过的氮分子部分面积使其值为0。162nm²被测量,氮吸附的容积决定于微元多孔,而且它在吸收容积轴上强烈的折射中被定义,并表现在T形图上。在催化剂中不同状态的晶体阶段用X—射线粉末衍射法,仪器选用菲利蒲公司生产的X’PERTPW1827/2粉末衍射计测量其强度,被应用于单一轴射Cu—Kα1。5418º并且得到的数据范围在10~60º之间。2.3 催化活性催化剂活性在一个固定床不锈钢反应器(内径:19mm)中被测定,水蒸气重整甲醇反应用二台光电离检测器、温度调解器加在二个加热区域的电炉装置中,并在常压下运行反应器,热电偶被安置在催化剂床层的中心用于监测反应器的温度。催化剂以同样的积分模式在栓塞流情况下和不同的反应温度和反应时间下被测量,在反应器的中央区域催化作用维持在等温状态下。根据初步的活性,选择减到最小的内部微粒,微粒的大小在0。6~0。8mm之间。在水蒸气重整甲醇反应发生之前催化剂被暴露在还原反应的环境中以使氧化铜转化为铜。还原反应产生氮气和占10%的氢气保持每分钟温度变化5ºC并在240ºC下暂停加压2小时。对于一个典型反应,接下来的实验步骤如下:用循环往复泵将液态甲醇和水传送到一个反应剂可得到汽化和混合的地方,在那里它们将在一个温度保持在220ºC的预热器的作用下得到分离。反应剂的混合物在反应器中会达到一个期望的温度,以使蒸气重整甲醇反应的发生。反应产生的蒸汽和没有参与反应的组分通过一个冷凝器和一个液气分离机从取样口抽出。反应产品用NuCON—5700气相色谱仪进行分析,用热导式检
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