多价有机阳离子及配体修饰的同钼酸化合物的水热合成与结构表征.pdf

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1、Athesis(dissertation)submittedtoZhengzhouUniversityforthedegreeofMasterHydrothermalSynthesisandCharacterizationofPolyoxometalatesDirectedbyPolyvalentOrganicCationsandLigandByZhongchengYueSupervisor:Prof.YunyinNiuInorganicChemistryDepartment-ofChemistryMarch2014原创性声明IIIIIIIIllUllUlIIIIIIIIIIIIIIII

2、Y2546091本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下,独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不包含任何其它个人或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体,均己在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。学位论文作者:害越I.日期:2014年05月30日学位论文使用授权声明本人在导师指导下完成的论文及相关的职务作品,知识产权归属郑州I大学。根据郑州大学有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保留或向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅;本人授权郑州大学可以将本学位论文的全部或部分编入有关数据库

3、进行检索,可以采用影印、缩印或者其他复制手段保存论文和汇编本学位论文。本人离校后发表、使用学位论文或与该学位论文直接相关的学术论文或成果时,第一署名单位仍然为郑州大学。保密论文在解密后应遵守此规定。学位论文作者:磊害喊日期.2014年05月3。日摘要本文合成了一系列的二价和三价有机阳离子,将其作为模板剂,引入钼氧簇中,自组装得到了有机.无机杂化晶体材料1.12。这12个化合物分别命名为:【bdmim]3LS-HM0802612’IH30+]2‘7H20(1),Ibdmie]2LB-Mos026】‘H20(2),【bdmiphfa-Mos026l(3),Ibdmib]2f?-Mos026J

4、(4),lbdmiptIz1矽-M0802612‘IH30q,_(5),【bdmih]4L0-Mos02612(6),【bdmiht][M06019】(7),【bdmio].fM06019J(8),【Tbl212L∥-Mos02611.5‘2H20(9),【Tbmlz]4[a-Mo$026]2[M0601912’41120(10),【Tbml]2[侈-Mos0261[M060191(11),【TbIll2【pm0802610.5【t-M08026l(12)。在化合物12中,我们发现了一个新的Mos026阴离子簇,并且在化合物10,11,12中,通过多价阳离子的诱导我们得到了含有不同类型钼

5、氧阴离子簇共存的结构,这说明多阳离子模板在同钼多酸化合物的自组装过程中起着至关重要的作用。然后又设计并合成了有机配体1,3,5.三(咪唑.1.亚甲基)苯(1,3,5.tris(imidaz01.1.ylmethyl)benzene),利用其与过渡金属盐在不同pH值下作用于仲钼酸铵合成了多酸配合物13.18。这6个化合物分别是:(H3tib)4(p-Mos026)3’5H20(13)(cage),(H3tib)2lCu(H20)2(T-Mos026)2】.2H20(14)(1D),【CIl(Htib)2(6.'Mos026)1.4H20(15)(2D),【Cu2(tib)2(H20)2(.

6、y-Mos026)】‘H20(16)(2D),(H3tib)2ICo(HzO)2(y-Mos026)21’2H20(17)(1D),Zn(tib)(M004)‘3H20(18)(2D)。化合物13.18的合成说明了在不同pH值条件下配体与金属修饰同钼酸盐具有不一样的配位方式。我们对上述化合物做了红外光谱、PXRD、X.射线单晶衍射、热重、电化学等研定与表征。关键词:多价阳离子模板~氧簇pH调控水热合成晶体结构AbstractIntiffspaper,wesynthesizedaseriesofdivalentandtrivalentcationsastemplateagentandint

7、roducedthemintomolybdenumoxideclustertoassembleorganic-inorganichybridcrystalmaterials1—12.Thesetwelvecompoundsalenamed【bdmim]3[fl-HMos02612’[H30+]2‘7H20(1),【bdmie]2LB-Mos02d。H20(2),[bdmip]2[仅-M08026](3),[bdmib]2【),-M0

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