Sn4+、Sb3+、Nb5+掺杂二氧化钛纳米材料的制备及其光电特性研究.pdf

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1、StudyontheFabricationandPhotoelectricPropertiesofSn4+、Sb3+、Nb5+dopedTitaniumDioxideNanomaterialsADissertationSubmittedtotheGraduateSchoolofHenanUniversityinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofScienceBy三fWenwenSupervisor：AssociateProf．TianBaoliDate：June，2014

2、关于学位论文独创声明和学术诚信承诺本人向河南犬学提出硕士学位申请+表人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师的指导下独立完成的，对职研究的课题有赫砖见解。据我所知．除文申簿s油，以说明、标注和致落的地方外，论文申幂包括菸他人已经发氧或撰写辽的研究成暴，也不包括英他人为获礴任何教育．彳串研机镳的学位或证书而使爝过的拱糟。与我一簿工馋的同事对拳研究所做的佟何贡献均已在论文中律了蛹确的说明并表示了谢意。在此本人郑重承诺：辑量交的学位论文不存在舞弊馋伪行为．丈纛自负+学位申请人{学位论文作毒，签名：鉴塞塞201珏卑；莰e弱关于学位论文著作权使用授权书本人经河

3、南犬擎审核毵；霪授予硕士学{：主。作为擎位论文的作者，本人完全了觞莠强意河南走掌有美保留、使用学位论文的要求，鄹海南是学有权向国家蹬书馆、科研信息机构、数据液壤枫构和泰校罄书馆等提供学位论文《纸餍文拳和电子炙本)以供公众检索、查阉。拳人授权河南欠学出于宣扬、展范学校学术发鼹毒口进行擘本交流等鼙酌，可以采取影印，缩印、扫描和拷贝等复刽手段派存、；￡缟学位论文《纸质文本和电子文表)。(游及保密内容的学位论文在解密后适用拳授权书)学位获得者《学位论文作者)签名：垄耋塞20l≯每‘月fp霹学位论文箍导教缗签名：．显塞塑20l争粤g届f◇日摘要二氧化钛具有化学

4、稳定性好、无污染、抗光腐蚀、价格廉价等优点，在太阳能电池、光催化降解有机物、氢能源的产生等方面具有广泛的应用前景。但是Ti02只能吸收紫外光，阻碍了太阳光的有效利用，其应用前景也受到了限制。为了拓宽二氧化钛的带边吸收，经常利用金属离子的掺杂、非金属元素和金属离子共掺、窄带隙半导体的复合、表面处理等不同的方法提高Ti02对可见光的响应能力。但是，二氧化钛在可见光区弱的光电性能，成为制约其广泛应用的关键瓶颈。因此，针对上述问题我们开展了金属离子掺杂二氧化钛纳米材料的制备和光电性能研究工作，具体的研究内容如下：在第二章中我们利用水热合成法以钛酸四丁酯为前驱

5、体，在强酸性条件下，制备了二氧化钛及不同锡掺杂量的二氧化钛纳米棒阵列薄膜。随后通过不同的表征技术例如XRD、Raman、SEM分别对样品的晶相和形貌进行了表征，结果表明Sn的掺杂并没有改变金红石相的结构和纳米棒形貌。通过对样品进行紫外．可见漫反射谱的表征显示Sn的掺杂使Ti02的吸收带边发生了红移，扩展了其可见光吸收。进一步通过XPS的表征表明Sn3d5／2和Sn3d3／2分别位于486．4eV和495．2eV处，说明锡以Sn4+的形式掺入到了Ti02的晶格中。之后我们利用CBD方法在样品上沉积CdS纳米颗粒，然后以多硫电解液为电解质、Cu2S为对电

6、极对样品进行光电性能的测试，结果表明Sn掺杂量越高，器件的光电转换效率越高。由于Sn的掺杂提高了载流子的密度和传输效率导致效率的提高。在第三章中我们利用上述合成方法制备了不同锑掺杂量的Ti02纳米棒阵列薄膜。结构和形貌表征结果显示Sb掺杂后仍为金红石相结构和纳米棒状形貌，光吸收的性能测试表明吸收带边没有发生了红移。由于Sb203中Sb的3d峰结合能529．6eV与0的1s峰结合能530eV比较接近不易分辨，并且也没有检测到Sb3d3陀峰的出现，其结合能在537．6eV，说明Sb的掺杂量偏低。CdS量子点敏化后光电性能测试表明Sb的掺杂比Sn掺杂后的效

7、率更高，由于Sb掺杂后载流子的密度更大和传输效率更好导致的。随后我们对Sn和Sb掺杂的样品进行了表面处理，一是在H2／Ar(H2的体积比为5％)气氛下450℃退火30min，二是在氨气气氛下450℃退火30min。我们分别利用SEM、Sn4+、Sb”、Nb5+掺杂二氧化钛纳米材料的制备及其光电特性研究XRD、Raman、UV-vis对样品进行了表征。研究表明氢化和氮化后的样品其形貌和晶体结构并没有发生变化，只是在表面形成了无序层。同时氢化和氮化表面处理后其可见光吸收分别扩展到了700nm和550nm处。但是不同气氛下处理后的样品对光电转换效率的影响不

8、同，在氢气气氛下处理由于样品表面氧空位的增加，使得电子．空穴能够更好的分离，增强短路电流密度，进而增强光电转