负载型杂多酸催化剂的制备、表征及催化性能研究.pdf

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1、分类号——工CS学校代码!Q!墨鱼菱=萎～芰一墨萋蒙喜民燕大学负载型杂多酸催化剂的制备、表征及催化性能研究PreparationofHeteropolyAcidSupportedonMolecularSieveandStudyonCatalysisPerformance申请人：于海云学科专业：有机化学研究方向：超分子化学学位类别：学术学位j指导教!J币：刘宗瑞教授论文提交日期：二O一二年五月摘要杂多酸是固体酸的一种，具有着独特的氧化还原性，酸性以及双功能性，在许多化学反应中能够表现出很强的催化活性。杂多酸这种绿色、无毒、无腐蚀性的环保型催化剂已在多种有机反应中实现了

2、成功应用，如：酯化醚化、缩合反应、酰基化、烷基化、水合脱水和聚合反应等，反应中呈现出反应活性高、腐蚀性小、污染率低等诸多优点，但由于杂多酸比表面积小、热稳定性低、回收困难等问题使得杂多酸在催化领域的应用受到了一定的限制。介孔分子筛材料的蓬勃发展解决了杂多酸应用中的难题，这类材料是一类有着均匀孔道结构的、孔径大小介于1．3～30nm之间的无机非金属惰性材料，热稳定性好，且比表面积巨大(≥700群／g)。研究表明，利用介孔材料的大比表面积及孔道宽阔的特点来负载杂多酸得到负载化杂多酸类催化剂，可以改善杂多酸的催化性能，同时可以理想地解决多酸类催化剂难于回收重复使用的问题。

3、本文通过浸渍法、水热分散法将杂多酸负载于介孔分子筛类载体上，得到负载型杂多酸催化剂，运用多种化学检测手段，如：IR、XRD、透射电镜、N：一吸附脱附等对负载型催化剂固体粉末进行理化表征，同时以乳酸丁酯合成为探针反应，考察三种杂多酸～一磷钨酸、磷铝酸及硅钨酸的催化活性及催化特点。对负载方法、酯化反应时间、物料比、催化剂负载量、催化剂回收利用等情况进行研究摸索，得到最佳酯化条件。实验结果表明：M41S系多孔分子筛材料中的MCM-41分子筛、MCM一48分子筛均能够负载杂多酸，是负载型催化剂的良好载体；分子筛负载型杂多酸(HPW、HPMo)催化剂对乳酸丁酯合成具有非常高的

4、选择性与催化活性。关键词：keggin系列杂多酸；分子筛；乳酸丁酯；合成PreparationofHeteropolyAcidSupportedonMolecularSieVeandStudyonCatalysisPerformanceAbstractHeteropolyacidisasolidacid，callbeusedasacidic，oxidationreduced叭doublefunctioncatalyst，Heteropolyacidareallshowedastrongcatalyticactivityandselectivityformanvrea

5、ctions．Theyarewidelyusedinetherificationandesterification，hydratedanddehvd谢∞，acylchange，alkylation，condensationreaction，polymerizatlonl’eactlonasenViro啪e似lyfriendly掣eencatalySt，andtheyhavemanyadvantagessuchaswlthhlghreactivitv，anti．corrosionequipment，nonpollutetotheenvironment·Theappli

6、cationofheteropolvacidarelimitedbythesecharacteristics，suchassmallratiosurtace，the肌alinstability,difficuIttorecycling．Mesoporousmolecularsieveisaklndof1no‘ganlcmulti．porousmaterialswhichitsapertureisbetween1．3·30nm，withna玎oWpassage，andtheirratiosurf．aceabove700m2／g，researchesshowsthath

7、eteropolyacidloadedtocertalnsoIidvectorscandr锄aticallyimproveheteropolyacidcatalyticperformance，1mP‘oVeitscatalyticactivity，andalsoCansolvetherecyclingproblem-Inthispaper，wemakeheteropolyacidsupportedonmesoporousIYIC’lecularsleVemorderto0btainheteropolyacidgreencatalystbydecentraliza