离子液体催化碳水化合物水解制备5-羟甲基糠醛的研究.pdf

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1、BeijingUniversityofChem／ca／DissertationforPhDdegreeTitleHydrolysisofCarbohydratesinto5-hydroxymethylfurfural．Candidate至_0坠g璺h坠iQ望一．Specialty———C——h——e—m——i—c—a—l—EngineeringandTechnologv—一Supervisor￡!Q￡坠i垒Q塾坠垒￡h竺坠——Date：May30，2012北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立

2、进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：塑挫日期：丛[2：s：墨里关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其

3、它复制手段保存、汇编学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在上年解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。作者签名：监生日期：趁[兰：皇：墨Q导师签名：学位论文数据集中图分类号0643．3学科分类号530．24lO论文编号1001020120018密级公开学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名曲永水学号2008080018获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码081701课题来源国家自然基金研究方向绿色化学论文题目离子液体催化碳水化合物水解制备5一羟甲基糠醛的研究关键词离

4、子液体，碳水化合物，5．羟甲基糠醛，水解，脱水论文答辩日期2012一05．30；论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师陈标华教授北京化工大学化学工程评阅人1A评阅人2B评阅人3C评阅人4肖波教授华中科技大学环境工程评阅人5庞昌乐教授中国农业大学环境工程答辩委员会主席高金森教授石油大学(北京)工业催化答辩委员1余立新教授清华大学化学工程答辩委员2高正明教授北京化工大学化学工程答辩委员3张润铎教授北京化工大学化学工程答辩委员4雷志刚教授北京化工大学化学工程注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究

5、4．其它二．中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745—9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。离子液体催化碳水化合物水解制备5．羟甲基糠醛的研究摘要由碳水化合物制备5一羟甲基糠醛(5一HMF)这一新型平台化合物被视为“连接石化工业和生物质工业具有重要意义的关键环节”，具有十分广阔的前景和深远的意义。将离子液体应用于5-HMF的合成可以实现该过程绿色环保，成为各国科学家的研究热点，但目前研究大多集中在酸性离子液体上，而且离子液体也主要作为溶剂来使用。

6、本论文从用于5-HMF合成的酸性离子液体催化剂研究出发，合成了一系列酸性离子液体，通过结构表征和催化糖类脱水结果分析，创新性地开发出用于5-HMF合成的碱性和中性离子液体催化剂，获得了优异的催化性能，并对上述离子液体用于催化碳水化合物水解制备5-HMF的催化性能及作用机理进行了研究。本研究首先合成了Bronsted酸型离子液体[MIMPS]3PWl2040与[BMIM]3PWl2040，并用于催化果糖脱水。当催化剂与果糖质量比(R)为O．5时，在120V温度下仲丁醇溶剂中反应2小时，5-HMF的收率可达99．14％，该催化剂还表现出温控相催化

7、剂的特性，反应中与体系形成均相，反应结束降温后，可以经过简单的过滤分离进行提纯，且重复使用6次仍能保持较高的收率；但将[MIMPS]，PW，2040催化剂用于催化葡萄糖、蔗糖、淀粉与纤维素水解，催化性能明显下降，5-HMF的收率分别为：7．65％、31．09％、16．17％与6．94％。结合反应机理和动北京化工大学博士学位论文力学分析，认为葡萄糖异构化为烯醇中间体为碳水化合物水解反应的控制步骤，合适的催化剂必须具有较好的催化异构化性能。进而，结合碱性催化剂有利于糖类异构化反应的特点，合成了一系列碱性离子液体催化剂[EMIM]OH、[BMIM]

8、OH、[HMIM]OH、[OMIM]OH与[BMIM]2C03、[BMIM]PhCOO、[BMIM]OAc、[AEMIM]BF4，进行碳水化合物水解反应的研究。结果