N-羟基邻苯二甲酰亚胺类羟胺有机催化剂在分子氧氧化研究中的支载策略.pdf

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1、2016年3月化学研究135第27卷第2期CHEMICALRESEARCHhttp：／／hxya．cbpt．cnki．netN一羟基邻苯二甲酰亚胺类羟胺有机催化剂在分子氧氧化研究中的支载策略谢海英，陈可先，姚加。，李浩然(1．浙江新和成股份有限公司，浙江新昌312500；2．浙江大学化学工程与生物工程学院，浙江杭州310027；3．浙江大学化学系，浙大一新和成联合研发中心，浙江杭州310027)摘要：自上世纪9O年代“Ishii体系”开发以来，N一羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)类羟胺有机催化剂在温和条件下的选择性催化氧化性能一直受到科学界的广泛关注．然而，该类

2、催化剂的热稳定性、可回收性等多种缺陷不利于其大量应用于工业化生产．本文作者从实验与理论角度对近几年国内外关于该类催化剂的离子对化合物均相支载策略和聚合物／无机材料非均相支载策略进行了综述，对这些支载策略的现状和使用前景进行了简评，并展望了支载类羟胺催化剂的潜在设计方向(如聚合物离子液体支载策略、非均相芳环共轭体系支载策略和金属卟啉／席夫碱仿生催化协同支载策略)，寄希望于将其应用于工业化研究．关键词：亚胺；NHPI；有机催化；氧化；氧气中图分类号：0643．32文献标志码：A文章编号：1008一1011(2016)02—0135—09Supportedstrat

3、egiesofthehydroxyimide0rgan0catalystsderivedfromN-·hydroxyphthalimideintheircatalyzedoxidationbymolecularoxygenXIEHaiying，CHENKexian，YAOJia。，LIHaoran。，。(1．Z^ejiangNHUCompanyLtd．，Xinchang312500，ejiang，China；2．CollegeofChemicalandBiologicalEngineering，ZhejiangUniversity，Hangzhou310027

4、，Zhiang，China；3．DepartmentofChemistry，ZJU-NHUUnitedR&DCenter，ZhejiangUniversity，Hangzhou310027，Zhejiang，China)Abstract：Sincethedevelopmentofthe“Ishiisystem”inthe1990s．thehydroxyimideorgano—catalystsderivedfromN—hydroxyphthalimidehavereceivedincreasedattentionduetotheirhighefficienci

5、esinvariousselectivecatalyticoxidationsunderthemildconditions．However，thedefectslikethermalstability，anddifficultrecyclinglimitthescaleupinindustry．Inthisreview，wesummarizetherecentimmobilized／supportedstrategiesbasedonionic—paircom—pounds，polymers，andinorganicmaterialsasthecatalyst

6、sfromboththeoreticalandexperi—mentalperspectives，andbrieflygivethecommentontheircurrentobservationsandapplicationprospect．Inaddition，welookforwardtosomepotentialdesigndirectionsforthem(P．g．strat—egiesbasedonpolymericionicliquids，heterogeneousaromaticconjugatedsystemsandmetal—porphyr

7、in／salenbiomimeticsynergisticcatalysis)．Itisexpectedthatthiskindofcatalystscouldbesuccessfullyusedintheindustrialchemistry．Keywords：hydroxyimide；N—hydroxyphthalimide；organ0catalysis；oxidation；oxygen碳氢化合物的分子氧氧化技术比传统的无机氧收稿日期：2015—12—20．基金项目：浙江省重点科技创新团队计划资助项目(2011R50007)，化剂氧化技术在实验研究与工业

8、化研究中都更具优中国博士后科学基金(2