NaOH溶液中碱浓度、氧气压力以及温度对Pt电极上氧气还原反应的影响.pdf

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1、物理化学学~(WuliHuaxueXuebao1JanuaryActa．一．Sin．2014，30(1)，67—7467[Article]doi：10．3866／PKU．WHXB2013l1143www．whxb．pku．edu．cnNaOH溶液中碱浓度、氧气压力以及温度对Pt电极上氧气还原反应的影响彭中阎文艺王少娜郑诗礼杜浩，张懿(天津大学化工学院，天津300072；中国科学院过程工程研究所，湿法冶金清洁生产技术国家工程实验室，北京100190；精馏技术国家工程研究中心，天津300072)摘要：设计制作一种新型耐压电化学池并采用循环伏安(CV)和线性扫描伏安(LSV)技

2、术系统研究了碱浓度、氧气压力以及温度对NaOH溶液中氧气还原反应(ORR)的影响．研究结果表明，碱浓度、氧气压力和温度对ORR动力学和热力学都有很大的影响．随着碱浓度增大，ORR过程逐渐由2电子(生成HOi)转为1电子(生成os)反应，并且由于氧气溶解度减小和体系粘度增大ORR过程受到很大抑制．增大压力可以明显增加氧气溶解度，从而从动力学上促进ORR过程：同时计算得到了氧气在不同浓度NaOH溶液中的亨利系数．随着介质温度升高，由于氧气反应活性增强、扩散系数增大和溶解度减小的共同作用，表现出在给定浓度下存在一最佳温度使得ORR峰电流达到最大．关键词：循环伏安；线性扫描；氧气

3、还原反应；亨利系数：反应活性：溶解度：扩散系数中图分类号：0646；0642EfectofAlkaliConcentration，OxygenPartialPressureandTemperatureonOxygenReductionReactiononPtElectrodeinNaOHSolutionPENGZhong’，YANWen-YiWANGShao—NaZHENGShi．LiDUHaoZHANGYi(SchoolofChemicalEngineering,TianjinUniversity,Tianjin300072，PR．China；~NationalEngi

4、neeringLaboratoryforHydrometallurgicalCleanerProductionTechnology,KeyLaboratoryofGreenProcessandEngineering,InstituteofProcessEngineering,ChineseAcademyofSciences,Beijing100190,PR．China；3NationalEngineeringResearchCenterofD&tillationTechnology,Tianjin300072，PR．China)Abstract：Inthisstudy，t

5、heinfluencesofalkaliconcentration，oxygenpartialpressure，andtemperatureontheoxygenreductionreaction(ORR)wereexaminedindetail，usingaspeciallydesignedelectrochemicaIcell，bycyclicvoltammetry(CV)andIinearsweepvoltammetry(LSV)inNaOHsolutions．ItwasfoundthattheORRpathwayiSdependentonthesolutional

6、kalinity，andiStransformedfr0matwo．electronreductionbVf0rminaHOiindilutesolutionstoaone-electronreductionbyformingstableOiinconcentratedsolutions．Theprocesswassignificantlysuppressedbydecreasesintheoxygensolubilityandincreasesinthemediaviscosity．Theoxygenpressurehadasignificantinfluenceont

7、heORR．substantiallypromotingtheORRinalkalinesolutionsasaresultofthegreatlyincreasedsolubilityofoxygeninthesolutions．WeobtainedtheHenrySconstantsofoxygeninNaOHsolutionswithdifferentconcentrations．ThetemperaturehadacleardualeffectontheORR．asshownbytheexistenceofanopti