Ni-Zn-Fe复合氧化物脱硫剂再生研究.pdf

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1、第38卷第3期燃料化学学报Vo1．38No32010年6月JournalofFuelChemistryandTechnologyJun．2010．．————————文章编号：0253—2409(2010)03—07—352Ni-Zn-Fe复合氧化物脱硫剂再生研究郭晋菊。，黄戒介，赵建涛，房倚天(1．中国科学院山西煤炭化学研究所，山西太原030001；2．I】国科学院研究生院，北京100049)摘要：在固定床装置上考察了温度和o浓度对溶胶一凝胶自燃法制备的Ni．Zn—Fe复合氧化物脱硫剂再生性能的影响，并进行了二次硫化实验；应用XRD、B

2、ET、SEM测试手段对新鲜脱硫剂及不同温度下l_再生后的样品进行了表征分析。结果表明，Ni—zn—Fe复合氧化物脱硫剂存400oC下能够再生，而且体积分数为2％的O对于该脱硫剂的再生较为合适，再生的脱硫剂具有良好的二次脱硫活性。再生后的XRD谱图与新鲜样品一致，且没有硫酸盐的生成；SEM测试结果显示，该脱硫剂在530℃或体积分数为4％的0下再生发生严重烧结，基本没有二次脱硫活性用收缩核模型对Ni—zn—Fe复合氧化物脱硫剂的再生动力学行为进行了描述，发现其再生过程存在控制步骤由化学反应控制向扩散控制的转移。存反应起始阶段，受化学反应控制

3、，化学反应活化能为27．16kJ／tool，表观化学反应速率常数的指前L大]子为4．62m／rain；随着反应的进行，产物层逐渐增厚，再生过程受扩散控制，扩散活化能为40．37kJ／tool，有效扩散系数的指前陶子为0．49x10一m。／min。关键词：煤气脱硫；脱硫剂；再生；动力学中图分类号：TQ546．5文献标识码：AStudyonregenerationofNi-Zn--FebasedoxidedesulfurizerGUOJin-ju一，HUANGJie—jie，ZHAOJiantao，FANGYi．tian(1．Institu

4、teofCoalChemistO"，ChineseAcademyofSciences，Taiyuan030001，China；2．GraduateUniversityofChineseAcademyofSciences，Be~jing100049，China)Abstract：TheregenerationcharacteristicsoftheNi—Zn—Febasedoxidedesulfurizerpreparedbyasolgelauto—combustionmethodwereinvestigated．Theeffectoft

5、emperatureandtheconcentrationofO，ontheregenerationbehaviourwereexaminedinafixedbedreactorunderatmosphericpressure．Inaddition，thesecondcycledesulfurizationexperimentswereconducted．XRD，BETandSEMtechniqueswereusedtoanalyzeandeharacterizethefleshandregeneratedsorbent．Theresu

6、ltsshowthatthesorbentcanbebasicallyregeneratedat400℃．Thesorbentshowsgoodsecondcyclesulfidationreactivityafterbeingregeneratedwith2％ofoxygenconcentrationat400oC．X—raypowderdifractionpatternsofthesorbentregeneratedat400qCisalmostsameasthatoffreshsorbentandnosulfateisgenera

7、ted．SEMresultsshowthatthesorbentregeneratedat530oCorwith4％ofO，(vo1)concentrationhasbeenseriouslysintered．Kineticmodeltestsshowthattheregenerationprocesscanbewellfittedbytheshrinkingcoremode1．Thekineticcontrollingstepswilltransferwiththesorbentconversion．Attheinitialstage

8、，theregenerationprocessiscontrolledbythechemica1reaction，whichhastheactivationenergyof27．16kJ／molandthe