O与O_2在Au团簇上吸附的密度泛函理论研究.pdf

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1、物理化学学~E(WuliHuaxueXuebao)1068Acta.-Chim.Sin.2011,27(5),1068-1074May【Article】www.whxb.pku.edu.cnO与O2在Au团簇上吸附的密度泛函理论研究郭晓伟滕波涛袁金焕赵云赵越刘莎(浙江师范大学物理化学研究所,浙江金华321004)摘要:采用基于密度泛函理论(DFT)的Dmol。程序系统研究了O原子与O在Au。与Au。团簇上的吸附反应行为.结果表明:O在Au。团簇顶端洞位上的吸附较Au。强:在侧桥位吸附强度相近.O与O在带负电Au团簇上吸附较强,在正电团簇吸附较弱.从O—O键长看,当金团簇带负电时,O—O键长较长

2、,中性团簇次之,正电团簇中O—O键长较短,因而O活化程度依次减弱.电荷布居分析表明,Au团簇带负电时,O与O得电子数较中性团簇多,而团簇带正电时,得电子数较少.差分电荷密度(CDD)表明,O与Au团簇作用时,金团簇失电子,0的轨道得电子,使O—O键活化.O在Au_日团簇上解离反应活化能为1.33eV,较中性团簇低0.53eV;而在Au;。上活化能为2.27eV,较中性团簇高0.41eV,这与0在不同电性Au,。团簇O—O键活化规律相一致.关键词:O与O吸附反应Au团簇密度泛函理论中图分类号:O641:0647DensityFunctionalTheoryStudyofAtomicandMole

3、cularOxygenAdsorptiononAuClustersGUOXiao.WeITENGBo—TaoYUANJin—HuanZHAOYunZHAOYueLIUSha(InstituteofPicalChemistry,ZhejiangNormalUniversity,Jinhua321004,ZhejiangProvince,PR.China)Abstract:TheadsorptionbehaviorsofOandO2onchargedandneutralAu19andAu20clustersweresystematicallyinvestigatedbydensityfunctio

4、naltheory(DFT)withDmolprogram.OurresultsindicatethattheadsorptionenergiesofOonthehollowsitesofAu19arehigherthanthoseonAu20:whilethoseontheside-bridgesitesoftheAu19andAu20clustersaresimilar.Fornegativelychargedclusters,theadsorptionenergiesofOandO2arehigherthanthoseforneutraIandpositiveclusters.TheO—

5、ObondlengthsoftheadsorbedO2ontheAu1oandAu2oclusterswithdifferentchargesshowasimilartrendtotheadsorptionenergy,thatis,theO—ObondlengthsonAu;9arelongerthanthoseontheAu19andAu9clusters.PopulationanalysisshowsthatmoreelectronstransfertotheadsorbedOandO2fromtheAu_gandAuclusters.whichindicatesstrongerinte

6、ractionscomparedwiththeneutraIorpositiveclusters.Chargedensitydifference(CDD)analysisforO2ontheAu19andAu20clusterssuggeststhatelectronsoftheAu19andAu20clusterstransfertotheTT"orbitaIofO2.uponwhichtheO—Obondsareactivated.ThedissociationreactionbarrierofO2onAU19iS1.33e、/'whichlsIowerthanthoseonAu1g(1.

7、86eV)andAu十g(2.27eV).KeyWords:Oxygenatomandmolecule;Adsorption;Reaction;Aucluster;Densityfunctionaltheory1引言金颗粒对CO具有较高的低温氧化活性以来,金催自Haruta等发现沉积在金属氧化物上的纳米化成为多相催化的研究热点之一.其中O与O在Received:November42010:Revi

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