Pt电极上的电催化氧化及其机理.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuPbao、32l2ActaPhys．一Chim．Sin．2010，26(12)：3212—3216December[Article】www．whxb．pku．edu．CYI抗坏血酸在PPy-HElmTfa，Pt电极上的电催化氧化及其机理李美超，汪伍洋朱婉霞1,2马淳安(浙江工业大学分析测试中心，杭II310032；浙江工业大学化学工程与材料学院。绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地，杭州310032)摘要：以铂为基底电极，在1-乙基咪唑j氟乙酸~(HEImTfa

2、)离子液体中电化学合成导电聚吡咯(PPy)，制得PPy—HElmTfa／Pl电极；采用循环伏安法研究了PPy—HElmTfa，Pl电极对抗坏血酸的电催化氧化性能．结果表明：PPy—HElmTfa／Pt电极对O．1mol·L抗坏血酸具有较高的电催化氧化活性，与相同条件下硫酸溶液中在铂表面修饰的聚吡咯(PPy-HzSO／Pt)r~极和裸铂电极相比，其氧化峰电位分别降低了0．10和O．19V'氧化峰电流分别增加了3．0和3．6mA．同时采用原位傅里叶变换红外(『门situFTIR)光谱技术对抗坏血酸在PPy

3、．HEImTfa／Pt电极上的电氧化机理进行了研究，结果表明：抗坏血酸在PPy-HEImTfa／Pt电极上首先被氧化为脱氢抗坏血酸，在水溶液中脱氢抗坏血酸迅速发生水合作用形成水合脱氢抗坏血酸，它进一步水解并发生内酯开环反应生成2，3一酮古洛糖酸：在较高电位下，部分抗坏血酸最终被氧化成CO．关键词：电催化氧化：1一乙基咪唑三氟乙酸盐：聚吡咯：抗坏血酸：原位红外光谱中图分类号：0643；0657ElectrOCataIytiCOxidationofAscorbicAcidonaPPy-HEImTfa／Pt

4、ElectrodeandltsMechanismLIMei—Chao’，’WANGWu-YangZHUWan—Xia’，MAChun—An(ResearchCenterofAnalysisandMeasurement,ZhejiangUniversityofTechnology,Hangzhou310032,R．China；StateKeyLaboratoryBreedingBaseofGreenChemistrySynthesisTechnology,CollegeofChemicalEnginee

5、ringandMaterialsScience,ZhejiangUniversityofTechnology,Hangzhou310032，PR．China)Abstract：Aplatinumelectrodewaselectrochemicallymodifiedwithpolypyrrole(PPy)intheionicliquid1一ethylimidazoliumtrifluoroacetate(HEImTfa)toproduceamodifiedelectrode(PPy．HElmTfa／

6、Pt)．Itselectrocatalyticperformancetowardtheoxidationofascorbicacid(0．1mo1．L。)wasInvestigatedbycyclicvoltammetry．ComparedwithabarePtelectrodeandaPPy-H2SO4／Ptelectrode，whichwaspreparedjnasolutionofH2SO4。thepeakpotentialsforascorbicacidoxidationonthePPy．HE

7、ImTfa／Ptelectrodedecreasedby0．19and0．10V，respectively．Additionally，thepeakcurrentsincreasedby3。6and3．0mA，respectively．Therefore．theelectrocatalyticactivityofthePPy．HEImT『a／Ptelectrodefortheoxidationofascorbicacidwasfarbetterfhanfhatoftheothersystems．／ns

8、#uFourierftansforminfrared(／ns#uFTIR)spectroscopyresultsshowedthattheascorbicacidwasfirstlyoxidizedtodehVdr0asc0rbIcacidonthePPy—HElmTfa／Ptelectrodeandthenunderwentafasthydrationteactiontogivehydrateddehydroascorbicacidintheaqueo