利用固体超强酸催化热解纤维素制备左旋葡萄糖酮.pdf

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1、第39卷第6期燃料化学学报Vo1．39NO．62011年6月JournalofFuelChemistryandTechnologyJun．2011文章编号：0253-2409(2011)06-0425—07利用固体超强酸催化热解纤维素制备左旋葡萄糖酮陆强，朱锡锋(中国科学技术大学安徽省生物质洁净能源重点实验室，安徽合肥230026)摘要：提出了一种纤维素催化热解制备左旋葡萄糖酮(LGO)的方法。通过Py—GC／MS实验，研究了纯纤维素快速热解的产物分布，以及热解温度、热解时间对纤维素生成LGO的影响；将固体超强酸(s042-／TiO和s042-／Z

2、rO)和纤维素按1：1的质量比机械混合后进行快速热解，考察了固体超强酸的催化对热解产物的影响。结果表明，纯纤维素快速热解时，主要在低温和中温的过渡温度区域内，同时发生脱水和解聚反应形成LGO；在固体超强酸的催化作用下，明显促进了LGO的形成，相对质量分数最高达60％以上。关键词：纤维素；催化热解；Py—GC／MS；固体超强酸；左旋葡萄糖酮中图分类号：TK6文献标识码：AProductionoflevoglucosen0nefrompyrolysisofcellulosecatalyzedbysolidsuperacidsLUQiang．ZHUXi—

3、feng(AnhuiProvinceKeyLaboratoryofBiomassCleanEnergy，UniversityofScienceandTechnologyofChina，Hefei230026，China)Abstract：Thepyrolysisofcellulosetoproducelevoglucosenone(LGO)withsolidsuperacids(SO4／TiO2andS04／zro2)ascatalystwasinvestigatedbyPy—GC／Ms．Non—catalyticpyrolysisofpurece

4、llulosewasfirstlycarriedouttorevealtheeffectsofpyrolysistemperatureandtimeontheformatiOnOfLGO．Thenthemechanicmixtureofcellulosewithanequivalentmassofthesuperacids(SOd／TiO，orSO／ZrO，)wassubjectedtofastpyrolysistoinvestigatetheircatalyticeffectonthepyrolyticproducts．Theresultsind

5、icatedthatduringthefastpyrolysisofpurecellulose，theLGOismainlyformedatlowormediumtemperaturesthroughacombinationofdehydrationanddepolymerizationreactions．ThesuperacidsascatalystcansignificantlypromotetheformationofLGO；therelativecontentofLGOintheproductexceeds60％．Keywords：cell

6、ulose；catalyticpyrolysis；ey—GC／MS；solidsuperacid；1eVoglucosenone生物质快速热解液化技术近年来获得了世界各3，6-二氧二环[3．2．1]2一辛酮(LAC)’、呋喃类产国众多科研工作者的广泛关注-2J，该技术能够快物等不同的化学物质。速高效地将生物质转化为一种称为生物油的复杂混LGO(1evoglucosenone，1，6一脱水一3，4．二脱氧一B-合液体产物，其中包括多种高附加值的化学品，如左D一吡喃糖烯一2·酮)是纤维素在酸性催化剂作用下的旋葡聚糖(LG)、羟基乙醛(HAA)、糠醛(F

7、F)、麦芽一种重要热解产物，其结构在1973年被确定J。酚、香草醛等。然而，常规生物油中绝大部分物质的LGO由于具有6，8一二氧二环[3。2．1]辛烷的烯酮体含量都很低，不仅技术上分离提取困难而且没有很系、高活性的酮基以及缩醛中心，可参与多种合成反好的经济效益。为了获得某些特定的高附加值产应，如合成河豚毒素、硫糖等多种物质_1。然而，虽物，必须通过调整热解条件，或者添加适当的催化然LGO被发现已有30多年，但对其的应用研究还剂，实现生物质的选择性热解液化，以提高目标产物较少，根本原因在于LGO的制备和纯化极为困难。的产率及其在生物油中的含量。纤维素

8、作为生物质Dobele等通过浸渍的方法在纤维素上负载磷酸最重要的一个组成部分，前人对其热解机理已经进后进行快速热解，发现在