尖晶石CuM204(M=AI、Fe、Cr)催化甲醇重整反应的特性.pdf

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1、燃料化学学报Vo1．40NO．12第40卷第12期2012年12月JournalofFuelChemistryandTechnologyDec．2012文章编号：0253-2409(2012)12—1466-06尖晶石CuM204【M=AI、Fe、Cr)催化甲醇重整反应的特性李光俊，郗宏娟，张素红，谷传涛，庆绍军，侯晓宁，高志贤(1．中国科学院山西煤炭化学研究所，山西太原030001；2．中国科学院研究生院北京100049；3．太原理工大学矿业工程学院，山西太原030024)摘要：采用柠檬酸络合法，经900oC热处理

2、制备了CuA1：O、CuFe：O和CuCr0三种尖晶石，并进行了甲醇重整性能评价。结合XRD、H，一TPR、SEM和BET等表征，研究了铜基尖晶石的催化特性。结果表明，三种铜基尖晶石的形貌和大小有极大差异，表现出不同的催化性能，CuA1O尖晶石获得最优的稳定性和最低的CO选择性，CuFeO尖晶石上CO选择性最高且稳定性差，CuCrO尖晶石上石墨碳沉积最严重。根据长时间评价结果和表征数据发现，在反应气氛中铜基尖晶石不稳定，通过释放活性铜而起催化作用；同时铜的烧结长大与积炭现象共同影响催化性能。关键词：CuA1204；C

3、uFe204；CuCr2O4；甲醇重整；积炭中图分类号：0643．322文献标识码：ACatalyticcharacteristiCSofspinelCuM2O4(M=Al，Fe，Cr)forthesteamreformingofmethanolLIGuang-jun，XIHong-juan，ZHANGSu—hong。，GUChuan—ta。，QINShao-jun，HOUXiao．ning，GAOZhixian(1．InstituteofCoalChemistry，ChineseAcademyofSciences，

4、Taiyuan030001，China；2．GraduateUniversityD厂ChineseAcademyofSciences，Beijing100049，China；3．ColleageD厂MiningTechnology，TaiyuanUniversityD，Technology，Taiyuan030024，China)Abstract：SpineloxidesofCuA12O4，CuFe2O4andCuCr2O4werepreparedbycitrateprocessat900oCand，theftcat

5、alyticpropertiesformethanolsteamreformingwasevaluated．IncombinationwiththeXRD，H2-TPR，SEMandBETdata，thecatalyticcharacteristicsofspineloxideswerealsodiscussed．Theresultsshowedthatthemorphologyandsizeofthethreespineloxideswerequitedifferentandcatalyticpropertiesv

6、ariedamongthethreespineloxidecatalysts．CuM20spinelshowedthehigheststabilityandlowestCOselectivitywhileCuFe2O4indicatedthehighestCOselectivityandpoorstabilityandCuCr2O4encounteredseriouscokedeposition．Ithasbeenshown，accordingtothelongtestdataandresults，thatactiv

7、eCuspecieswerereleasedfromcopperbasedspinelduringmethanolsteamreforming，andtheircatalyticperformanceswereinfluencedbybothCusinteringandcokedeposition．Keywords：CuA12O4；CuFe2O4；CuCr2O4；methanolsteamreforming；cokedeposition尖晶石复合氧化物(ABO)作为一类重要的来源而备受关注，加。在甲醇重整反应的催化体

8、系功能材料，在磁性、涂料、超导、催化等方面有着广泛中，铜基催化剂成本低、活性好、选择性高成为研究的应用¨J。尖晶石的制备方法通常分为固相法和和应用最多的催化剂，其中，铜基尖晶石作为催液相法。液相法包括共沉淀、溶胶凝胶、有机物络合化剂也有报道¨6剖。Matsukata等研究Cu／A1，O等。其中，柠檬酸络合法是利用柠檬酸在反应中络催化剂时发现，铜