掺杂Fe作为第二种金属组分的V-HMS催化剂的苯羟基化反应.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)DecemberActaPhyS．一Ch．S．2011，2712)，2881-28862881[Article】doi：10．3866／PKU．WHXB20112881、vⅥrⅥ，．whxb．pku．edu．cn掺杂Fe作为第二种金属组分的V-HMS催化剂的苯羟基化反应冯素姣岳斌汪玉叶林贺鹤勇(复旦大学化学系，上海市分子催化和功能材料重点实验室，上海200433)摘要：采用浸渍法在V-HMS中引入第二种金属组分(Fe、AI、Cu、Ni、Co、Mo、Cr)以提

2、高催化剂在HzO为氧化剂的苯羟基化反应中的催化性能．筛选发现，Fe在所研究的金属组分中最为有效．进一步采用共合成法制备了一系列FeVHMS催化剂．采用粉末X射线衍射、N物理吸附、透射电子显微镜、NH。程序升温脱附、H程序升温还原等手段对催化剂的结构和性质进行表征，结果表明，HMS仍保持介孔结构，Fe的加入在催化剂中产生了新的酸性位和更强的氧化还原性．在苯羟基化反应中，钒物种是反应活性物种，铁物种起助剂作用，其中FeV0HMS具有最高的催化活性，苯酚收率由不含Fe的Fe。Ve-HMS的13．1％提高到18．

3、1％．提出了Fe、．06-V参与反应过程的可能机理．关键词：铁：钒：介孔硅：苯：羟基化；苯酚中图分类号：0643HydrOxylationofBenzeneoverV-HMSCatalystswiththeAdditionofFeastheSecondMetalComponentFENGSu—JiaoYUEBinWANGYuYELinHEHe-Yong(DepartmentofChemistry,ShanghaiKeyLaboratoryofMolecularCatalysisandInnovativeM

4、aterials，FudanUniversityShanghai200433，PR．China)Abstract：Secondmetals(Fe，Al，Cu，Ni，Co，Mo，Cr)wereincorporatedintoV-HMScatalystbyimpregnationtoenhancethecatalyticactivityforthehydroxylationofbenzenewithhydrogenperoxideastheoxidant．Amongthestudiedsecondmetals

5、．Fewasfoundtobeeffectiveinimprovingthecatalyticperformance．Therefore，wesynthesizedaseriesofFexVrHMScatalystscontainingdiferentamountsofFeandVbytheco-synthesismethod．ThecatalystswerecharacterizedbypowderX-raydifraction(XRD)，N2physisorption，transmissionelec

6、tronmicroscopy(TEM)，NH3temperature-programmeddesorption(NH3-TPD)，andH2temperature—programmedreduction(H2-TPR)．ThecharacterizationresultsshowlhatthemesoporousstructureofHMSismaintainedandtheadditionofFecreatesnewacidsitesandastrongerredoxability．Catalytict

7、estsshowthatvanadiumspeciesaretheactivespeciesandthattheironspeciespromotethereaction．Underoptimalreactionconditions，theFe0．04Vo06-HMScatalystgivesthebestcatalyticperformancewithahighestphenoIyieldof18．1％bycomparisonwith13．1％overtheFe．freecatalystFeo00V00

8、6-HMS．WeproposeapossiblemechanisminvolvingtheFeandVspeciesforthehydroxylationofbenzenewithH2O2astheoxidant．KeyWords：Iron；Vanadium；Mesoporoussilica；Benzene；Hydroxylation；PhenolReceived：Julyl5，2011；Revised：September15