掺杂型Mn-LaTi-PILC催化剂的低温SCR脱硝研究.pdf

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1、第4O卷第11期燃料化学学报Vo1．40NO．112012年11月JournalofFuelChemistryandTechnologyNov．2O12文章编号：0253-2409(2012)11—1372-05掺杂型Mn-La／Ti·PILC催化剂的低温SCR脱硝研究沈伯雄，马娟，胡国丽，孙喜，李冬倩(南开大学环境科学与工程学院，天津300071)摘要：采用共浸渍法制备了Mn／Ti—PILC和La掺杂的Mn—La／Ti—PmC(k为La和Mn物质的量比，k=0／1、1／4、1／12和1／20)四种催化剂。研究了La的掺杂对催化剂的低温脱硝效率

2、的影响，同时通过BET、H2一TPR、NH，一TPD和XRD等方法对催化剂进行表征。结果表明，La的掺杂使催化剂的还原温度向低温方向迁移，氧化还原能力得到了提高，催化剂的表面酸量得到提高；La的掺杂有利于催化剂活性的提高，其中，Mn—La／Ti—PILC(j：=1／12)催化剂的低温SCR的脱硝活性最高。关键词：La掺杂；Mn／Ti—PILC；低温SCR中图分类号：0643．3文献标识码：AStudyonthedopingcatalystofnn-La／Ti—PILCforlowtemperatureSCRSHENBo—xiong．MAJuan

3、，HUGuo1i，SUNXi，LIDong—qian(CollegeofEnvironmentalScienceandEngineering，NankafUniversity，Tianjin300071，China)Abstract：AseriesofMn／Ti—PILCandMn-La／Ti—PILC(k=0／l，1／4，1／12and1／20)materialswerepreparedbythemethodofimpregnation．TheeffectsofLadopingonMn／Ti—PILCforlowtemperatureSCRw

4、erestudied。andalsothematerialswerecharacterizedbyBET，H，．TPR，NH一TPDandXRD．ItshowedthatwiththedopingofLa，thereductiontemperatureofthecatalystslowered，andtheredoxabilitiesofthecatalystsenhanced．功eweakacidonthematerialsurfaceincreasedduetotheintroductionofLa．刀}edopingofLawasbene

5、ficialtotheSCRactivity．Mn—La／Ti—PILC(七=1／12)showedthebestactivity．‘Keywords：Ladoping；Mn／Ti．PILC；lowtemperatureSCR氨选择性催化还原(SCR)控制氮氧化物技术的负载量很少)是一种廉价的催化剂载体，用于低具有高选择性和高效性，被广泛应用于固定源烟气温SCR具有较好的经济价值。本实验采用La作为中氮氧化物的脱除。层柱黏土(pillaredinterlayered掺杂剂，研究其对以黏土为载体的Mn／Ti．PILC催clay，简称PILC)由于

6、其具有大的比表面积和发达化剂的低温SCR脱硝活性的影响。的中孔结构，作为载体已经应用于中温¨和低1实验部分温的NH3-SCR反应中。文献报道，以PILC为1．1催化剂的制备载体的催化剂应用于丙烯选择性还原NO的催化实验以膨润土(wiklinite，天津光复精细化工研反应中。MnO和Mn—CeO催化剂在低温NH。一究所)为黏土原材料，采用钛酸丁酯为钛基柱撑剂SCR上的应用得到广泛关注，该催化剂显示出优良的催化性能和选择性J。的钛源。取适量的膨润土于烧杯中，加入一定量的蒸馏水和丙酮(体积比为1)作为溶剂，在室温下剧稀土金属元素具有良好的氧化还原能力

7、，被广烈搅拌24h得到膨润土悬浊液。泛作为添加剂掺杂到主催化剂中，用于提高催化剂的活性L3l4j。文献L1研究表明，稀土金属镧(La)将一定比例的钛酸丁酯缓慢滴加到5．0mol／L具有稳定的性能，它掺杂到主催化剂中可以促进催的盐酸溶液中，搅拌30min，室温下静置老化3h后化剂活性组分的分散、还原以及提高催化剂晶格氧得到Ti／H=2．0(物质的量比)的钛低聚物溶液。的迁移能力，从而有利于催化反应。胡金燕等¨。。研将钛低聚物溶液逐滴滴加到搅拌中的膨润土悬浮液究了甲烷催化燃烧的Mn／AIO催化剂，La的掺杂中，使最终钛与黏土的比例为15mmolTi

8、／g黏土。使Mn活性成分的分散度得到提高，使Mn／A1O滴加完毕后继续搅拌6h，然后于室温下静置12h。催化燃烧的低温活性得到显著提高。Ti—PILC