改性铝土矿载体负载Ru催化剂上的水煤气变换制氢.pdf

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1、物理化学学~E(WuliHuaxueXuebao1674ActaP7.一Chim.Sin.2012,28(3),674—680March[Article]doi:10.3866/PKU.WHXB201112271www.whxb.pku.edu.cn改性铝土矿载体负载Ru催化剂上的水煤气变换制氢江莉龙马永德曹彦宁杨阳魏可镁(福州大学化肥催化剂国家X-程研究中心,福州350002)摘要:采用水热法对天然铝土矿进行改性,获得高比表面积的铝土矿(bauxite)载体.用等体积浸渍法制备了Ru含量为1.O%一4.O%(质量

2、分数,下同)的Ru/bauxite催化剂和Ru含量为2.0%的Ru/AlO。催化剂,以水煤气变换反应为探针反应,考察了催化剂性能.利用X射线荧光元素分析(XRF)、X射线粉末衍射(XRD)、低温N物理吸附、H程序升温还原(Hz—TPR)以及CO程序升温脱附(co—TPD)等对载体和催化剂样品进行表征.结果表明,不同Ru含量的Ru/bauxite催化剂具有优异的水煤气变换制氢性能,优于Ru/AIO。催化剂.其原因是铝土矿本身含有的FezO。与负载的Ru之间发生了相互作用,降低了Fe。O。还原温度,提高了对CO的吸附能

3、力且降低了CO的脱附温度,进而提高了催化剂的水煤气变换反应性能.关键词:铝土矿:Ru/铝土矿催化剂:水煤气变换:制氢中图分类号:0643ModifiedBauxiteSupportedRutheniumCatalystsforHydrogenEvolutionintheWater-GasShiftReactionJIANGLi—LongMAYong—DeCAOYan-NingYANGYangWEIKe—Mei(NationalEngineeringResearchCenterofChemicalFertilizer

4、Catatyst.FuzhouUniversity,Fuzhou350002PR.China、Abstract:Hydrothermallytreatedbauxitewithhighsurfaceareawasusedasaruthenium.basedcatalystsupport.AseriesofRu/bauxiteand2.0%(massfraction)Ru/Al2O3catalystswerepreparedbyincipient—wetnessimpregnation.TheIoadingconte

5、ntofrufheniumintheRu/bauxitecatalystswasvariedfr0m1.O%to4.0%.ThecatalystswerethoroughlycharacterizedbyX.rayfluorescencefXRF).1OWtemperatureN2physicaladsorption,X-raydifraction(XRD),H2temperature—programmedreduction(H2-TPR),andCOtemperature—programmeddesorption

6、fCO-TPD).Theperformancesofthecatalystsforthewater-gasshiftreactionwerealsoinvestigated.TheresultsindicatedthatRu/bauxitecatalystspossessanexcelentabilitytoevolvehydrogeninthewater-gasshiftreaction.ThiswasattributedtotheinteractionbetweenRuandFe2O3inthemodified

7、bauxite,whichcoulddecreasethereductiontemperatureofFe2O3,andalsoimprovetheadsorption—desorptionbehavioranddecreasethedesorptiontemperatureofRu/bauxitecatalystsforCOmolecules.resultinginhigheractivityinthewater.gasshifcreaction.KeyWords:Bauxite;Ru/bauxitecataly

8、st;Water-gasshift;HydrogenevolutionReceived:September19.20ll:Revised:Decemberl9,2011;PublishedonWeb:December27,2011.Correspondin2author.Email:jII(fzu.edu.cn;Tel:+86.591.83731234—82

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