气体再燃低NO_x燃烧中NO与NH_i的反应机理研究.pdf

《气体再燃低NO_x燃烧中NO与NH_i的反应机理研究.pdf》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在行业资料-天天文库。

1、第40卷第8期燃料化学学报Vo1．40No．82012年8月JournalofFuelChemistryandTechnologyAug．2012文章编号：0253—2409(2012)08-0935-08气体再燃低N0燃烧中NO与NH的反应机理研究杜梅芳，张影，樊俊杰，吴高贺，侯宁普，鲁贵林，张忠孝(上海理工大学，上海200093)摘要：采用量子化学密度泛函理论(DFT)对NO与NH自由基的反应机理进行了研究，并结合经典过渡态理论对各反应速率常数进行了计算。结果表明，NO与Nil自由基的反应体系可通过六个反应通道形

2、成N+HO、NO+H：和NzH+OH。从，H，，H、、／“能量变化和反应速率两方面考虑，产物N2+H2O最容易生成，其最佳反应通道为NO+NI-I2一■J＼、ru＼“一+H2O；NO与NH自由基的反应体系可通过七个反应通道形成N：+OH、NO+H和N2H+O；其中，N+OH最容易生成，最佳反应H、，O}I通道为No+NH一一N2+0H。比较发现，NH比NH自由基更易与NO发生反应生成N：。因此，在实际运行中改变操作条件，实现NH：等向NH方向转化，有利于NO的还原。关键词：NO；Nil自由基；密度泛函理论(Dvr)；

3、反应速率中图分类号：O641文献标识码：AResearchonreactionmechanismbetweenNOandNHiduringlowNOgasreburningDUMei—fang，ZHANGYing，FANJun-jie，WUGao-he，H0UNing—pu，LUGui—lin，ZHANGZhong—xiao(UniversityofShanghaifo，ScienceandTechnology，Shanghai200093，China)Abstract：Thereactionmechanismsbe

4、tweenfreeradicalsNOandNHwerestudiedusingquantumchemicaldensityfunctionaltheory(DFT)andrateconstantforeachreactionwascalculatedcombiningwithclassicaltransitionstatetheoryinthisPaper．TheresultsshowthattherearesixdifferentreactionchannelsforfreeradicalsNOandNH，．an

5、dtheproductsareN，+H，0。N，0+H，andN，H+OH．TheoptimumreactionchannelisNO+‘／HH、、／”NH，‘J＼N、}i—u＼N、H—}N，+H，Ofromtheviewsofenergychangeandreactionrate．Similarly，N，+OH，N，0+HandN，H+OwillbeproducedbysevendifferentreactionchannelsbetweenfreeradicalsNOandNH．‘一一“、／9，。andtheop

6、timumreactionchannelisNO+NH一+(N=(—}N，+OH．SoitiseasierforfreeradicalNHreactingwithNOtogenerateN，thanNH，．Therefore，animportantconclusionwasgotthatthelowerNOemissioncouldbeobtainedbymakingNHturntoNHintheactualoperation．Keywords：N0；freeradicalNH{；densityfunctionalt

7、heory(DVr)；reactionrate燃煤电站锅炉的NO排放控制问题已成为国索阶段。际上研究的热点¨一]。再燃技术被认为是最能满足再燃脱氮过程所涉及的化学反应很多，其反应未来严格环保要求的技术之一。气体再燃由于机理也非常复杂，其中，对脱硝效率发生重要作用的其还原反应发生在气相问，反应速率极快，在上海宝一些自由基为NH、NH2、N、HCN、NCO、CH、CH2和钢350MW机组上进行了焦炉煤气分级燃烧技术的CH等，很难用实验方法揭示它们的各种变化规改造，改造后其NO还原率达到70％～80％，NO排律_9，m]。

8、樊俊杰等。。以GRIMech3．0数据库为基础，结合CHEMKIN模块软件中敏感性分析的方法放浓度达到196mg／m，其排放效果达到世界发达对煤粉再燃燃烧过程进行了数值模拟研究，认为在国家标准。陶晓华对CH、H和CO三种不同气NO还原过程中，适当促进NH和NH的生成，可以体作为再燃燃料进行实验发现CH的脱氮效果最有效地提高NO的还原效率。随着量