甲烷液相催化氧化制甲醇反应介质的研究进展.pdf

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1、第2期化学世界甲烷液相催化氧化制甲醇反应介质的研究进展潘冬晖h，陈冠益h。康淑娟h，马文超h-，颜蓓蓓h·。刘军。唐永春。(1．天津大学a．环境科学与工程学院；b．中低温热能高效利用教育部重点实验室机械工程学院。天津3000722．中新天津生态城，天津300467；3．加州能源环境研究院，加利福尼亚CA91722)摘要：甲烷直接催化氧化制甲醇的研究，对于实现甲烷直接转化及边远地区天然气和油田伴生气的输配利用具有重要意义。从反应介质的角度对甲烷直接液相催化氧化制甲醇的研究进展进行了评述，分析了发烟硫酸、醋酸

2、一杂多酸体系、离子液体、水介质的优缺点，并对该领域未来的研究和发展方向进行了展望。关键词：甲烷；甲醇；反应介质；液相；催化氧化中图分类号：TQ221．1；TQ223．12文献标志码：A文章编号：0367—6358(2014)02一o119一O5AdvancesinResearchonReactionMediaofCatalyticOxidationofMethanetoMethanolinLiquidPhasePANDong—huih，CHENGuan—yi”，KANGShu—juanh，MAWen—ch

3、aoh，，YANBei—bei’，LIUJun，TANGYong—chun。(1．TianjinUniversitya．SchoolofEnvironmentalScienceandEngineering；6．KeyLaboratoryofEfficientUtilizationofLowandMediumGradeEnergy，MOE，SchoolofMechanicalEngineering，Tianjin300072，China；2．S”0_S抽g口p0rPTianjinEco—City，Tianj

4、in300467，China；3．PowerEnvironmentalEnergyResearchInstitute，California91722，UnitedStates)Abstract-ThestudyofdirectcatalyticoxidationofmethanetomethanolisgreatinterestforutilizinghatH—ralgasinremoteareasandassociatedgasofoilfields．Theresearchprogressofdirec

5、tcatalyticoxidationmethanetomethanolinliquidphasewasreviewed，focusingonreactionmedia，includingoleum，aceticacidwithheteropolyacid，ionicliquidandwater．Also，thefutureresearchtrendofdirectcatalyticoxidationofmethanetomethanolwasdiscussed．Keywords：methane；meth

6、anol；reactionmedia；liquidphase；catalyticoxidation相对于煤炭和石油，天然气属于清洁能源。新田伴生气的主要成分是甲烷，在甲烷的众多液相转的天然气资源储量不断被发现，主要为边远地区气化产物中，甲醇被认为是甲烷转化最理想的液相产井产期、海上及油田伴生气。这些气源容量小、输配物，其优点主要有：(1)甲醇保留了原料甲烷的绝大困难、直接利用成本高，导致利用困难。通常产油区多数能量，而且具有较高的汽化热和空气压缩比，已伴生气直接放空燃烧，既浪费能源又污染环境。如被确认为洁

7、净的车用燃料和大功率燃料电池的燃果将其转化为易于运输的液体能源，可降低运输成料；(2)甲醇是一种重要的化工原料，可以用来生产本，为远距离输送和利用提供便利E1-33。天然气和油甲醛、维尼龙、醋酸纤维、染料、二甲醚、聚合物以及收稿日期：2013—08—13基金项目：科技部中美国际合作项目(2010DFB64070)；科技部973“解聚产物催化制氢的基础研究”(2012CB215303)作者简介：潘冬晖(1989一)，男，山西运城人，硕士生，主要研究方向是生物质燃气与天然气转化。E—mail：pdh264@1

8、63．tom。化学世界胶粘剂等；(3)甲醇在常温常压下是液体，便于储存验及催化剂Pd(OAc)再生的研究。结果表明，反和运输。应温度8O℃，压力5．5MPa，在对苯醌和NAN()存目前，工业上主要通过传统的两步法将甲烷转在条件下，反应后剩余的Pd可高达98，甲醇收化为甲醇，即首先将甲烷和水蒸汽转化为合成气率可达6O％，催化效率得到显著提高。(C()十H)，再由合成气催化制甲醇。虽然该工艺1．2发烟硫酸比较成熟，但此过程需在80