碳模板法合成多级孔TNU-9分子筛及其催化性能研究.pdf

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1、豳黧骥鬻塑瓣醚臻麟骥鬻麟鬻黉翼懑鬻：嚣懿蘩黪篱；鬓辫攥囊灌浚溱i霪繁。，●■■日囹碳模板法合成多级孔TNU一9分子筛及其催化性能研究刘恒(长春理工大学纳米技术研究中心，吉林长春130022)摘要：采用在TNU一9分子筛的合成体系中添加活性炭作硬模板的方法，制备出了多级孔TNU一9复合分子筛。利用x射线粉末衍射(xam)，扫描电镜(SEM)，透射电镜(TEM)等手段对样品的物理性质和结构性质进行表征。将经过钼修饰的Mo—TNU-9催化剂应用于甲烷无氧芳构化反应中。催化测试结果显示碳模板法制备的多级孔催化剂具有比常规催化剂更优异的催化性能。关键词：TNU一9；

2、多级孔；甲烷中图分类号：0643文献标识码：A在微孔沸石分子筛上创造介孔是近些年研究的热点，通过多种方法可以获得具有多级孔道特点的复合分子筛，扩展多级孔材料在催化反应中的应用具有十分重要的意义”。1。TNU一9是一种具有复杂晶体结构的新型微孔分子筛，它独特的骨架和孔道结构使其在甲苯歧化反应，间二甲苯重整反应，烃类裂解等反应中表现出了很好的活性和择形性，在石油化工领域具有潜在的应用价值9’。l实验内容首先合成模板剂l，4一二(N一甲基吡咯)丁烷(1,4-MPB)，然后将一定量的模板剂1,4-MPB在水中溶解，然后将硝酸铝和氢氧化钠加入到混合溶液中，随后加入白

3、炭黑硅源，搅拌后加入一定量活性炭，剧烈搅拌后装釜进行水热晶化，温度160。C，晶化时间10d，物料摩尔比为(1,4一MPB)．Na：O：c：SiOz：A1：03：H：0=4．5：ll：15：30：0．6：1200)。将产物抽滤后在550。C空气氛围下焙烧5h除模板剂。NH。NO，溶液离子交换后得到H型分子筛。将质量分数6％的MoO，同样品混合，机械研磨后在550。C下焙烧3h，并制成50目的Mo-TNu一9颗粒。2结果和讨论2．1样品的表征角度t‘-图1碳模板合成的TNU一9样品的XRD。SEM，TEMt'tl季l从图1中样品的XRD图可以看出，添加活性炭

4、作模板合成寸在500—1000rim之间。从透射电镜表征可以看出样品的晶体照片中出现了不规则的亮点和亮线，亮点亮线代表一系列介孔或大孔的产生，它们具有不同的尺寸并且不规律的分布在晶体骨架结构中。这些介孔是分子筛中的活性炭模板被烧掉后产生的，使得材料具有微孔一介孔多级孔道结构特征。2．2样品的催化活性测试虱降≤：滁＼、虱忭Ⅻ●∞∞OⅫq№lⅢ图2常规Mo—TNU一9和多级孔Mo—TNU一9在甲烷芳构化反应中的催化性能对比从图2中的催化性能对比可以看出，多级孔Mo-TNU一9催化剂表现出更高的活性和稳定性。甲烷转化率和芳烃产率最高达到12．6％和6．9％。随着

5、反应时间的延长，催化剂的活性逐渐降低，多级孔Mo-TNU-9的甲烷转化率，芳烃产率始终高于常规Mo-TNU-9，并且稳定性较高。催化结果显示Mo—TNU一9的多级孔道特征可以提高催化剂的活性和稳定性。介孔的形成会影响活性Mo物种的落位和状态，同时有利于反应物与活性位的接触以及芳烃产物的扩散，进而提高催化剂的活性。多级孔道还可以有效的抑制反应中积碳的生成和堆积，降低催化剂的失活速率，提高催化剂的稳定性。3结语采用在TNU-9分子筛的合成体系中添加活性炭作为模板的方法，制备出了多级孑LTNU-9复合分子筛。多级孔材料具有很好的晶化度，晶体尺寸在500-1000

6、nm之间，同时晶体结构中有不规则介孔的形成。此外，多级孔催化剂展现了比常规催化剂更高的活性和稳定性。说明利用活性炭做模板可以合成多级孔复合材料并有效的提高催化剂的性能。参考文献：【1】刘晓玲，姜健准，张明森．合成多级孔分子筛的研究进展『J1．工业催化，2016，24(3)：10-18．『21崔生航，张君涛，申志兵．多级孔道ZSM-5分子筛的合成及其催化应用【J】．化工进展，2015，34(9)：3311-3316．f31支11恒．多级孔IM一5和TNU一9沸石分子筛的合成、表征及其催化应用【D】．长春：吉林大学，2014．基金项目支持：长春理工大学青年基金

7、项目(XJJLG一2015-12)的材料具有很强的衍射峰，并且峰位同文献中报道的一致”1，说资助明材料成功的合成出来同时具有很好的晶化度。从扫描电镜作者简介：刘恒(1986一)，男，吉林松原人，博士·助理研究员·主照片可以看出，所合成的样品具有块状立方体的形貌，晶体尺要从事新型催化材料的研究工作3一、～＼