磁载钛硅分子筛TS-1NiFe2O4催化环己酮氨肟化反应研究.pdf

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1、第25卷第1O期化学研究与应用Vo1．25，No．102013年l0月ChemicalResearchandApplicationOct．．2013文章编号：1004—1656(2013)10—1364-05磁载钛硅分子筛TS一1／NiFe2O4催化环己酮氨肟化反应研究张茹，李裕，王东琴(中北大学化工与环境学院，山西太原030051)摘要：钛硅分子筛(TS一1)是绿色催化领域具有原子经济特征的新型催化剂，环己酮肟是化学工业重要的中间体，本文采用磁载钛硅分子筛(MTS一1)作为催化剂，研究了环己酮氨肟化制备环己酮肟，实验考察了物料

2、比、温度、反应时问、催化剂用量、溶剂比等工艺参数对催化反应的影响。研究结果表明：以叔丁醇一水体系为溶剂，叔丁醇与水体积比为1：1，原料环己酮／过氧化氢／氨水摩尔比为1：1．2：1．8，反应温度80℃，反应时问2．5h，磁载钛硅分子筛用量为0．2g／g环己酮，环己酮转化率、环己酮肟选择性和环己酮肟收率可分别达到96％、98％和94％。关键词：磁载钛硅分子筛；环己酮；氨肟化；工艺参数中图分类号：TQ234．2文献标志码：AStudyonammoximationofcyclOhexanOnecatalyzedbymagnetictit

3、aniumsilicalitemolecularsieveTS-1／NiFe2O4ZHANGRu，LIYu，WANGDong—qin(SchoolofChemicalEngineeringandEnvironment，NoahUniversityofChina，Taiyuan030051，China)Abstract：Titaniumsilicalite(TS-1)hadbeenknownasanewtypeatom·economiccharacteristicsofthecatalystingreenchemicalindus

4、tryfield．Cyclohexanoneoximewasallimportantintermediateinchemicalindustry．Ammoximationofcyclohexanonewascata—lyzedbymagnetictitaniumsiliealitemolecularsieve(MTS一1)inthispaper．Theinfluencesofthereactantsratios、temperature、reae—tiontime、MTS．1amountandtheratioofsolventwe

5、reinvestigated．Theexperimentsresultsindicatedthattheoptimumoperatingconditionswereamixtureofwaterandt-butanolwithvolumeratioof1：1asreactionsolventsystemandancyclohexanone／hydrogenperoxide／ammoniamolarratioof1：1．2：1．8atareactiontemperatureof80~Candaresidencetimeabout2

6、．5h，thecatalyst／cyclo·hexanoneratiowas0．2g／g．Thecyclohexanoneconversion、oximeselectivityandoximeyieldcouldamounttO96％、98％and94％respectively．Keywords：magnetictitaniumsiliealitemolecularsieve；cyclohexanone；ammoximation；technologicalparameter环己酮肟是化工行业的重要中间体，特别是副产大量低值硫酸铵

7、等缺点，因此人们一直致力尼龙的生产原料己内酰胺的重要前体，目前工业于新的合成路线的开发研究。其中由钛硅分子筛上大规模生产环己酮肟的工艺路线为羟胺法，但(TS一1)催化环己酮氨肟化制备环己酮肟的新工艺此法存在中间步骤多、原料和副产物污染大以及最引入注目，上世纪八十年代末，意大利收稿日期：2013．13；修回日期：2013-04-26基金项目：山西省科技重大专项项目(20111101013)资助联系人简介：李裕(1974．)，男，副教授，主要从事磁载催化剂及绿色化工过程研究。E-mail：hgliyu@nu13．edu．1311第1

8、0期张茹，等：磁载钛硅分子筛TS一1／NiFe：0催化环己酮氨肟化反应研究1365Montedipe成功开发的TS．1催化环己酮氨肟化新催化剂，以H：O：(=30％)为氧化剂，对环己酮氨工艺克服了传统工艺的缺点，TS一1催化剂以过氧肟化反应进行研究，确定了以MT