结合神经网络方法和扩大训练基组构建新B3LYP泛函.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)ActaPhys一．Sin．，2010，26(1)：188—192January[Article】www．whxb．pku．edu．cn结合神经网络方法和扩大训练基组构建新B3LYP泛函张家虎王秀军(华南理工大学化学与化工学院应用化学系，广州510640)摘要：神经网络方法成功地应用于修正密度泛函理论B3LYP方法中的三个参数(口。、a和ac)以构建新B3LYP交换相关泛函．本文采用包含输入层、隐藏层和输出层的三层式神经网络结构．总电子数、多重度、偶极矩

2、、动能、四极矩和零点能被选为物理描述符．296个能量数据被随机地分成两组，246个能量数据作为训练集以确定神经网络的最优结构和最优突触权重，50个能量数据作为测试集以测试神经网络的预测能力．修正后的三个参数舀、、从输出层处得到，并用于计算体系的热化学性质如原子化能(AE)、电离势0P)、质子亲合能(PA)、总原子能(TAE)和标准生成热(△e)．修正后的计算结果优于传统B3LYP／6—311+G(3d~2p)方法的计算结果．经过神经网络修正后，296个物种的总体均方根偏差从41．0kJ·mol‘。减少

3、到14．2kJ·mol～．关键词：B3LYP泛函；神经网络；描述符；训练基组中图分类号：O641NeuralNetworkApproachforaNewB3LYPFunctionalwithanEnlargedTrainingSetZHANGJia～HuWANGXiu—Jun(DepartmentofAppliedChemistry，CollegeofChemistryandChemicalEngineering，SouthChinaUniversityofTechnology,Guangzhou51

4、0640,P．RChina、Abstract：Aneuralnetworkapproachwasusedtocorrectthreeparameters(aoaandac)intheB3LYPmethodforconstructinganewB3LYPexchangecorrelationfunctiona1．Athree—layerarchitecturewhichconsistedofaninputlayer，ahiddenlayer，andanoutputlayer，wasadoptedinth

5、eneuralnetwork．Thetotalnumberofelectrons，spinmultiplicity，dipolemoment，kineticenergy，quadrupolemoment，andzeropointenergywerechosenasthemostimportantphysicaldescriptors．Inthiswork，296energyvalueswererandomlydividedintotwosubsets：246energyvalueswereusedas

6、thetrainingsettodeterminetheoptimizedstructureoftheneuralnetworkandtheoptimizedsynapticweights；50energyvalueswereusedasatestingsettotestthepredictioncapabilityofourneuralnetwork．Threemodifiedparametersdo，dx，andthatwereobtainedfromtheontputlayerwereusedt

7、ocalculatethermochemicaldatasuchastheatomicenergy(AE)，ionizationpotential(IP)，protonaffinity(PA)，totalatomicenergy(TAE)，andstandardheatofformation(A．Thenewresultsobtained，basedontheneuralnetworkapproach，aremuchbetterthantheresultscalculatedusingtheconve

8、ntionalB3LYP／6—311+G(3df,2p)method．Upontheneuralnetworkcorrection，theoverallroot—mean—square(RMS)errorforthe296speciesdecreasedfrom41．0to14．2kJ·mol一．KeyWords：B3LYPfunctional；Neuralnetwork；Descriptor；Trainingset密度泛函理论(DFT)以其良好的计算性