苯分子与Si6O18H12和Al6O24H30团簇模型相互作用的理论研究.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)FebruaryActaP．一Chim．Sin．2014，30(2)，241—250241doi：10．3866／PKU．WHXB201312042WWW．whxb．pku．edu．cn【Article】苯分子与Si6O18H12和AI6O24H3o团簇模型相互作用的理论研究王幸’钱萍宋开慧’张超’宋伟。f一山东农业大学化学与材料科学学院，山东泰安271018；泰安市疾病预防控制中心，山东泰安271000)摘要：粘土矿已经被广泛用来去除有机物，修复和净化被石油碳氢化合物污染的土壤和地下水．我们选择高岭石作为研究对象，构造了Si。O。

2、H和AI。OH3。两个团簇模型分别代表高岭石的硅氧层表面和铝氧层表面，在MP2／6．31G(d,p)／IB3LYPI6．31G(d，p)的理论水平上系统地研究了气态下苯分子和高岭石团簇模型的相互作用．并进一步分析了苯分子和高岭石表面相互作用的各种气态性质，比如：优化的几何构型、结构参数、吸附能、自然键轨道电荷分布、振动频率变化、静电势、电子密度性质(次级氢键的电子密度和拉普拉斯算符值)和电子密度差分等．优化的几何构型表明苯分子吸附在高岭石表面的本质可能是次级氢键的形成．其他性质的结果进一步验证了次级氢键的存在，并指出苯更倾向于吸附在高岭石的铝氧层表面，且苯环和铝氧层表面形成近似9

3、O。的夹角．关键词：密度泛函理论：苯分子：高岭石；吸附：次级氢键中图分类号：O641TheoreticalInvestigationofInteractionofBenzeneMoleculeandSi6018H12andAI6O24H30ClusterModelsWANGXing’QIANPing’。SONGKai—Hui’ZHANGChao’SONGWei(Chem~tryandMaterialScienceFaculty,ShandongAgriculturalUniversity,Taian271018,ShandongProvince,PR．China；Centersf

4、orD&easeControlandPrevention，Taian271000,ShandongProvince,PR．China)Abstract：Claymineralsareusedtoremoveorganicsandtoremediatesoilsandgroundwatercontaminatedwithpetroleumhydrocarbons．ClustermodelsofSi6O18H12andAl6O“H3of0rthetetrahedral(Si—O)andOctahedral(AI—O)surfacesofkaoliniteweresetupt0mimi

5、ckaolinitesurfaces．TheinferactionsofbenzenemoleculeandthekaoliniteClUStermodelsweresystematicallystudiedattheMP2，6．31G(d，p)IIB3LYPI6—31G(d，P)Ieve1．Thegas—stateadsorptionpropertiesofbenzeneonthekaolinitesurfaces，suchastheoptimizedstructures，structuraIparameters，adsorptionenergies，naturaIbondOr

6、bitaIchargedistributions，vibrationfrequencies，electrostaticpotentialmaps，electrondensitycharacteristics(thePand2pvaluesofsecondaryhydrogen—bonds)，andelectrondensitydifference，wereanalyzedinthiswork．Theoptimizedstructuresindicatethattheadsorptionofbenzenemoleculeonthekaolinitesurfacesmaybecaus

7、edbyformationofsecondaryhydrogen—bonds．Theresultsfortheotherpropertiesfurtherconfirmedtheexistenceofseconda~hydrogen—bonds．BenzenemoleculeiSmorelikelytobeadsorbedontheAl—OsurfacethanontheSi—Osurface．Theadsorptionanglebetweenthebenzeneringplan