含氮不对称配体及羧配体构筑的功能配合物的合成、结构和性能研究.pdf

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时间:2020-03-27

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1、Syntheses,StructuresandPropertiesofCoordinationComplexesBasedonanUnsymmetricalLigandandCarboxylatebothContainingnitrogenByWeiqiangLiSupervisor:Prof.XiangruMengAppliedChemistryDepartmentofChemistryMay2011原创性声明本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下,独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论

2、文不包含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。⋯⋯:力御弘嗍驯年6月7日学位论文使用授权声明本人在导师指导下完成的论文及相关的职务作品,知识产权归属郑州大学。根据郑州大学有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保留或向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅;本人授权郑州大学可以将本学位论文的全部或部分编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或者其他复制手段保存论文和汇编本学位论文。本人离校后发表、使

3、用学位论文或与该学位论文直接相关的学术论文或成果时,第一署名单位仍然为郑州大学。保密论文在解密后应遵守此规定。学位论文惴荐御熬嗍驯年多月日摘要苯并咪唑及其衍生物构筑的功能配合物呈现出独特的光学性质、催化性质以及生物活性,同时还具备配合物和复合高分子的特点,近些年来,越来越多的人开始把目光投向这个领域。本文以不对称氮杂环化合物2-(1H-咪唑一1一甲基)一1H-.苯并咪唑(imb)为主配,在丁二酸、间苯二甲酸、邻苯二甲酸、均苯三酸及均苯四酸(H2枷、1,3.bdc、1,2.bdc、btc及dpa)这一系列羧酸辅助配体的存在下

4、,采用水热合成的方法,构筑了6个结构新颖的锌配合物[Zn(imb)3]4·(N03.)·H20(1),【Zn(adi)厶(imb)·1.5H20]n(2),{[Zn20,3一bdc)2。2(imb)2]‘3H20}n(3),【Zn2(1,2.!xlc)2-2(imb)2]n(4),【Zn(btc)2(imb)2】(5),{[Zn4(dpa)2(imb)4]‘4H20}n(6),并通过单晶X.射线衍射确定了它们的晶体结构。配合物l是一个四核结构,配体以两种配位模式直接与中心金属配位;在1的基础上引入丁二酸,得到了一个由二维网

5、通过互相穿插形成的三维结构的配合物2;引入间苯二甲酸或邻苯二甲酸,得到了配合物3和4,两者分别呈现二维层状结构和一维链状结构;引入均苯三甲酸得到单核配合物5;引入均苯四甲酸得到三维网络结构的配合物6。同时,我们用2-(1Ho咪唑.1.甲基)一1县苯并咪唑为前躯体,氧化得到了一个新的具有多个配位点的羧酸配体,并以该配体采用水热合成的方法得到了具有三维结构的配合物7。我们对配体2-0H-咪唑.1.甲基).1肛苯并咪唑,引入的羧酸配体以及配合物1-6的固态荧光性能做了初步研究,结果表明尽管六个配合物结构差别很大,但是配合物的荧光

6、强度与配体相比都有明显的减弱甚至没有荧光发射,且羧酸配体的引入对配合物的荧光强度没有明显的影响。另外,我们对配合物1-4和6的热稳定性进行了研究,研究发现:由于配合物l-3和6的结构中游离基团的存在,导致它们的起始分解温度都比较低,稳定性较差,而配合物4的稳定性很好。关键词:锌配合物,羧酸配体,配合物结构,荧光,热稳定性AbstactAbstractThefunctionalcomplexesbuiltbYbenzimidazoleanditsderivativespresentuniqueopticalpropertie

7、s,catalyticpropertiesorbiologicalactivity,andalsopossessthecharacteristicsofpolymerandcompositemacromolecule,asaresult,increasingattentionhasbeenpaidonthisfieldinrecentyears.Inthispaper,weusedanunsymmetricalN—heterocycliccompound2-(1H-imidazole-1一methyl)-1H-benzim

8、idazole(imb),intheexistingofthesecondligandssuccinicacid,1,3-Benzenedicarboxylicacid,1,2-Benzenedicarboxylicacid,1,3,5-Benzenetricarboxylicacidor1,2,4,5

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