单原子催化剂ppt课件.pptx

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1、单原子催化剂工作介绍聚合物封装策略——制备负载单原子位点的多孔氮掺杂碳纳米球作者利用聚合物封装策略，制备了稳定的多孔氮掺杂碳纳米球，其负载大量孤立单原子位点。这种策略方法简单、成本低，且对非贵金属(Co、Ni、Cu、Mn等)和贵金属(Pd等)均适用。利用上述方法得到的Co-ISAS/p-CN纳米球在碱性介质中其电催化氧还原反应活性(E1/2=0.838V)，可媲美商业化20wt%，且具有优越的甲醇耐受性以及出色的稳定性。工作介绍理性设计单原子Mo催化剂，用于高效析氢作者通过球差校正扫描透射电子显微镜(AC-STEM)和X射线吸收精细结构(XAFS)光谱探究

2、催化剂的结构，表明Mo-SAs与一个氮原子和两个碳原子键合形成了Mo1N1C2。重要的是，相比Mo2C和MoN，Mo1N1C2催化剂呈现出更加优越的活性，与商业Pt/C相比具有更好的稳定性。密度泛函理论计算显示Mo1N1C2的独特结构对HER性能提升起到了至关重要的作用。工作介绍模板诱导、热解策略——制备单原子Co催化剂研究人员采用模板诱导热解方法，制备了一系列单金属嵌入氮掺杂碳空心球(ISAS-M/HNCS,M=Co、Cu、Fe)。ISAS-Co/HNCS在酸性介质中展现了优异的ORR活性。它展现出了良好的抗甲醇重毒性和优异的稳定性。实验和DFT证明分散

3、的单钴原子位点可有利于中间体OH*的加氢化，提高催化剂ORR活性。工作介绍原位TEM直接观察——贵金属纳米粒子转变为热稳定的单原子本文研究了贵金属纳米颗粒(Pd，Pt，Au-NPs)，在高温、惰性气氛中可以转变为热稳定单原子(Pd，Pt，Au-SAs)。通过SEM和XRD证实了金属单原子的原子分散，通过原位TEM实时观测动态转化过程，利用DFT模拟计算深入解释了其转化的机理。工作介绍原子铜蒸发+氨配位+缺陷ZIF，高效制备单原子催化剂在1173K高温和Ar氛围下，ZIF-8热裂解形成具有大量缺陷位的N掺杂碳载体；然后在NH3氛围下，基于路易斯酸碱强相互作用

4、，NH3和泡沫铜表面的铜原子配位形成易挥发的Cu(NH3)x物种，铜以原子态发射出去。最后同样在NH3氛围下，Cu(NH3)x物种被N掺杂的碳载体中的缺陷捕获，形成孤立的铜位点，然后形成单原子铜催化剂。工作介绍缺陷载体锚定贵金属原子，构筑特殊原子界面作者通过在缺陷的TiO2上锚定孤立的Pt原子来制备高性能的光催化剂。结果发现，Pt原子的存在可促进Pt-O-Ti3+原子界面的形成。通过实验表征以及DFT计算，证实了Pt-O-Ti3+原子界面有利于光生电子从Ti3+缺陷位到单个Pt原子的转移效率，有利于电子空穴对的分离。由于这种独特的原子界面，Pt1/def-

5、TiO2催化剂具有最高的光催化制氢活性。工作介绍热处理+气体辅助策略，制备单原子MOF基催化剂作者通过一种简单而新颖的方法来合成催化剂(BiSAs/NC)，通过热处理及吸附，将Bi-MOF和双氰胺DCD在Ar氛围下，依次放置陶瓷容器，来合成Bi单原子催化剂。在氮掺杂的碳骨架中存在大量Bi-N4活性位点，且具有明显的分层孔隙率，可高效电催化二氧化碳还原。工作介绍利用离子交换法，制备高密度单原子Pt催化剂，提升H2O2的电合成效率该工作采用基于氧化还原反应的阳离子交换法，合成了负载在空心CuSx球壳上的单原子Pt催化剂。其中Pt原子所占比例高达24.8at%。

6、在酸性溶液溶液中，在0.05-0.7V内，催化剂将O2还原为H2O2的选择性高达92%-96%。EXAFS结果表明，Pt更倾向于与S而不是Pt配位。这使高浓度的Pt以单原子的形式分散在CuSx球壳中，并避免了其团聚。高度共价的Pt-S键可实现高密度单原子Pt位点及提高H2O2的电合成效率。工作介绍利用离子交换法，制备高密度单原子Pt催化剂，提升H2O2的电合成效率该工作采用基于氧化还原反应的阳离子交换法，合成了负载在空心CuSx球壳上的单原子Pt催化剂。其中Pt原子所占比例高达24.8at%。在酸性溶液溶液中，在0.05-0.7V内，催化剂将O2还原为H2

7、O2的选择性高达92%-96%。EXAFS结果表明，Pt更倾向于与S而不是Pt配位。这使高浓度的Pt以单原子的形式分散在CuSx球壳中，并避免了其团聚。高度共价的Pt-S键可实现高密度单原子Pt位点及提高H2O2的电合成效率。工作介绍通过控制中心金属的配合形式，来提高单原子位点的氧还原活性调整活性中心的电子结构是提高催化剂性能的有效策略。在此，作者报道了一种原子分散催化剂(FeCl1N4/CNS)，它首次通过配位氯控制中心金属的电子结构极大优化了ORR性能。FeCl1N4/CNS的半波电势为E1/2=0.921V，具有良好的耐甲醇性和出色的稳定性。实验和D

8、FT结果表明，Fe与氯的近程相互作用和与硫的远程相互作用调节了活性