等离子体技术联合纳米tio光催化剂降解含苯废气

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1、等离子体技术联合纳米TiO2光催化剂降解含苯废气http://www.paper.edu.cn竹涛1，李坚1，金毓峑1，梁亚红2，马广大21.北京工业大学环境与能源工程学院，北京（100022）2.西安建筑科技大学，西安（710055）E-mail：摘要：处理挥发性有机废气（VolatileOrganicCompounds，简称VOCs）的传统方法对于新的环境条件来说存在着技术经济上的缺陷。近些年来一些新的处理技术得到了广泛的研究和发展，如生物法、光催化法和等离子技术等。纳米TiO2光催化技术，由于其运行能耗低，

2、氧化性强，正受到日益普遍的关注。本实验研究将纳米TiO2光催化剂应用于等离子体反应器中，利用光催化剂和等离子体协同作用处理含苯废气。实验中通过自制纳米TiO2溶胶，并将其均匀镀在陶瓷拉西环表面，作为反应光催化剂，目标处理气体为含苯废气。论文中分别对光催化剂对含苯废气降解率的影响，不同烧结温度下光催化剂的性能比较，湿度对光催化剂的影响及光催化剂的失活与再生等因素进行了实验及分析。实验结果证明：光催化剂明3显加强了等离子体反应器对含苯废气的降解效果。含苯废气入口浓度600mg/m时，电场强度达到9kV/cm，去除率即

3、提高到80%以上；入口浓度1500mg/m3时，电场强度12kV/cm，有光催化剂的情况比无催化剂的去除率提高了19%。纳米TiO2经450℃热处理呈锐钛矿晶型，此时光催化剂性能最好，光催化剂与等离子体协同作用处理含苯废气，其去除率可高达99%。关键词：纳米TiO2；光催化剂；介质阻挡放电；等离子体反应器处理VOCs废气的传统方法对于新的环境条件来说存在着技术经济上的缺陷[1]。近些年来一些新的替代技术得到了广泛的研究，如生物法、光催化法和等离子技术等[2~4]。特别是纳米TiO2光催化技术，由于其能耗低，氧化性

4、强，受到广泛的关注[5催化技术相结合，以气体放电过程中产生的紫外线[7应去除率。、8]、6]。实验表明，气体放电过程会产生一定量的紫外线，本实验研究试图将低温等离子填充床技术与纳米TiO2光为光催化反应的驱动力，进而提高反1.实验部分1.1实验装置本实验采用的反应系统为常压下气体放电低温等离子体管—线式填充床反应系统（见图1、图2）。图1含苯废气降解的实验流程示意图图2管线式介质阻挡放电—催化氧化反应器1.泵2.流量计3.有机液瓶4.缓冲瓶1.橡胶塞2.气体进口3.填料4.外绕线圈5.混合瓶6.采样口7.反应器8

5、.高压电源5.绝缘管6.电晕线7.气体出口反应器由陶瓷管制成，管内径50mm，壁厚5mm，反应段长500mm。电晕放电极采用直径为1.5mm的不锈钢丝。反应器外壁绕有80匝金属线圈作为接地极。为了加强反应器内-1-http://www.paper.edu.cn的电晕放电，在电晕线与反应器内壁之间填充填料。实验选用填料为壁厚1mm，内径为5mm，长度10mm的电工瓷环，分为两种：一种为无纳米TiO2涂层（以下称无涂层），一种为有纳米TiO2涂层（以下称有涂层）。1.2实验方法实验采用Sol-Gel法[9]制备纳米T

6、iO2薄膜，以钛酸四丁酯为前驱物，无水乙醇为溶剂，三乙醇胺或乙酰丙酮为螯合剂配置原驱液；以无水乙醇为溶剂，以HNO3为催化剂，加入一定量的去离子水配置滴加液；在控制温度的条件下向原驱液中缓慢滴加滴加液并充分搅拌；制得溶胶在室温下静置24小时以备镀膜；光催化剂载体为陶瓷拉西环(已用超声清洗过)，将制得的溶胶以提拉法镀膜，提拉速度控制在1.5mm/s；在70oC~80oC下干燥1小时，之后放入马弗炉中以1.5oC/min升温至450oC热处理2小时，然后使之逐渐冷却至室温。其工艺流程见图3。图3sol-gel法制备纳

7、米TiO2薄膜的工艺流程图对制备的样品进行扫描电镜分析（S-2700型扫描电镜），检测结果证明所得到的TiO2粒子平均粒径小于100nm（见图4），属于纳米级别。1.3实验条件及检测方法实验用VOCs目标气体为含苯废气，电源为工频60Hz高压电源，升压范围为0~30kV。实验分析采用美国ThermoFinnigan生产的TRACE-GC型气相色谱仪，FID（氢火焰离子）检测器。实验在室温和常压下进行。2.结果与讨论2.1有无光催化剂的实验比较选用放电电极直径1.5mm，外绕线圈80匝，空管气速为1.4cm/s，陶

8、瓷反应器内置有光催化剂涂层的电工瓷环，改变入口浓度，分别比较有催化剂和无催化剂两种情况下的降解率，如图5所示。-2-http://www.paper.edu.cn604020035791113电场强度(kV/cm)降解率（%）降解率(%)100801008060402003579111315电场强度（kV/cm）(a)苯初始浓度600mg/m3时(b)苯初始浓度1500m