吡啶羧酸mofs材料的合成及性质研究-功能分子材料毕业论文开题报告

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1、附：研究生学位论文开题报告表格格式南京工业大学研究生学位论文开题报告学号：651081704001研究生姓名：秦涛导师：朱敦如研究方向：功能分子材料论文题目：吡啶羧酸MOFs材料的合成及性质研究学院：化工学院入学时间：2015年9月8日开题时间：2016年7月1日2016年6月28日填报说明一、开题报告中必须采用计算机输入和打印。二、开题报告为A4大小，于左侧装订成册。三、开题报告要求摘要开题报告的内容应包括：1、课题的研究意义、国内外现状；2、与本课题有关的工作积累和已有的研究工作成绩；3、指出课题难点和拟解决的关键问题；拟采取的研究方法、技术线路、试验方案及其可行性。4、计划进度

2、和预期成果；四、开题报告一式二份，研究生和学院各存档一份。一、立论依据课题来源、选题依据和背景情况、课题研究目的或工程应用价值自1999年Yaghi开创了金属有机骨架(MOFs)材料以来，MOFs材料一直是各国科学家研究的热点，因其在气体储存、分离和催化等方面具有潜在的应用价值。吡啶羧酸类化合物既含有氮杂环又有羧基官能团,是典型的多功能配体，可以与不同的金属离子组装成结构新颖的多孔MOFs材料。最常见吡啶羧酸类配体是烟酸、异烟酸及其衍生物。国外对吡啶羧酸MOFs的研究工作开展得较早，2002年，Babb课题组发表了以异烟酸为主配体构筑的MOF材料[Cu(IN)2].2H2O，这是首例

3、用吡啶羧酸为配体得到的MOF材料。该MOF在包含客体分子后体积膨胀率大于8%,且其结构在大于300oC时才发生破坏,表现出较高的热稳定性和体积膨胀率。在此基础上，James课题组于2006年用无溶剂法合成了[Cu(IN)2]，这为大量生产该MOF提供了工业化途径。之后，开发了扩展型的吡啶羧酸类配体如4-(4'-吡啶基)苯甲酸(pybenH)。相比于异烟酸，pybenH配体长度更大，在构筑MOFs时会有更大的孔道和比表面。它与过渡金属、稀土金属均可以形成配合物，利用吡啶与羧基配位能力的差异性，可以得到一系列的3d-4f杂金属MOFs材料。以拟卤素或不同长度的羧酸为辅配体，可以得到各种孔

4、径大小的MOFs材料。配体上引入硝基可以增强MOFs对CO2的吸附能力和选择性。本课题拟采用分子自组装的方法合成硝基取代吡啶羧酸MOFs材料，探索该类配体对MOFs孔径大小和吸附性能的影响。二、文献综述国内外研究现状、发展动态金属有机骨架(Metal-OrganicFrameworks,MOFs)，是以金属为节点，配体为连接体的，通过自组装而形成的配位聚合物[1]。由于其具有多孔的性质，稳定的网络骨架，所以又被称为多孔配位聚合物(PorousCoordinationPolymers,PCPs)[2]或多孔配位网络(PorousCoordinationNetworks,PCNs)[3]

5、。自1999年Yaghi开创了MOFs材料以来[4]，MOFs材料一直是各国科学家研究的热点，因其在气体储存、分离和催化等方面具有潜在的应用价值[5]。镧系金属有机骨架材料(LanthanideMetal-OrganicFrameworks,LOFs)作为MOFs的一个分支，由于4f电子层导致的特殊的光学和磁学性质，LOFs在光学通信、照明、传感、生物医学等领域有潜在的应用[6-9]。目前对LOFs的设计、合成及应用还处在初级阶段，但是将LOFs运用在传感和生物医学设备的思想已经成熟。1.1MOFs材料的简介MOFs是一种新型的多孔聚合材料，这类材料是由有机桥联配体将含有金属的次级建

6、筑单元(SecondBuildingUnits,SBUs)连接而成，通过强配位键形成开放式的具有永久孔道的晶型骨架。MOFs独特的化学特性使得它具有稳定性、多孔性、有机功能性等特点。次级建筑单元(SBUs)，指的是以金属为中心，与周围的配位原子形成的原子簇，一般在MOFs网络结构中用结点表示。SBUs的构建在MOFs的合成中起着至关重要的作用。与传统的多孔材料例如分子筛相比，MOFs最大的优势在于其孔道的可设计性。孔道的大小可以通过扩展连接体的长度增加孔径，孔道的内修饰及功能化可以通过对配体的取代基的调整而实现，孔道的稳定性可以对SBUs的设计和调整，以及配体的选择而满足。虽然配体多

7、种多样，但是SBUs的种类很有限。在原有的MOF基础上，可以通过改变不同的配体，得到一系列同构的MOFs材料，它们具有不同的孔道大小。基于孔道的可设计性，MOFs已成为科学研究的焦点之一，这是与次级建筑单元(SBUs)和配体的多样性密切相关。在描述MOFs的结构时，通常提及以下的术语：结点或顶点：网络结构当中的交点，一般由金属离子构成连接体：通过配位键将网络结构交点相连的有机配体互穿：两个或两个以上的网格没有通过共价键或者离子键相互连接，而是通过范德华力，