文献译文,化学化工

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1、文献翻译院系：班级姓名学号7共沉淀法制备的Ni-CeO2，Ni-ZrO2和Ni-Ce-ZrO2催化剂上CO2重整甲烷研究Hyun-SeogRoh,H.S.Potdar,Ki-WonJun＊ChemicalTechnologyDivision,KoreaResearchInstituteofChemicalTechnology,P.O.Box107,Yuseong,Daejeon305-600,RepublicofKoreaAvailableonline2July2004摘要采用共沉淀法将Ni分散在CeO2，ZrO2

2、和立方相的Ce0.8Zr0.2O2上，以获得有利于CO2重整CH4反应的催化剂。Ni-CeO2和Ni-Ce-ZrO2催化剂具有相当高的活性和稳定性，而Ni-ZrO2催化剂由于严重的积炭，在反应初期迅速失活。共沉淀法制备的Ni-Ce-ZrO2催化剂在催化活性测试中表现出最高的催化活性(CH4转化率>97%，800℃)，且反应100小时未见明显的失活。共沉淀法制备的Ni-Ce-ZrO2的催化剂提高了催化活性和稳定性，这主要是因为该方法制备的催化剂具有以下优点：立方相Ce0.8Zr0.2O2纳米晶粒与纳米尺寸NiOx晶粒

3、的接触紧密，镍分散度高，镍表面积大，反应过程中氧的移动能力强。关键词:共沉淀；立方相Ce–ZrO2；CH4；CO2；重整1引言最近，出于环境和经济因素，CO2重整CH4(CDR)制合成气受到了广泛关注[1–16]。Ni基催化剂已经被应用，并表现出比贵重金属更高的活性[3–6]。然而，由于积炭、金属烧结以及载体的相转变等原因，Ni基催化剂容易失活[6，7]。CDR应用的主要困难是找到适合的在苛刻条件下稳定的Ni基催化剂[7]。研究表明，载体的性质影响Ni基催化剂在CDR中的催化性能[7]。不同载体的催化剂的活性和稳定

4、性不同[7，8]。混合氧化物催化剂体系如Ce1−xZrxO2(Ce-ZrO2)由于某些内在的优势已经引起了人们广泛的关注[17]。共沉淀法最早报道是用来更好的分散钇中的Ni，以稳定燃料电池正极材料中的ZrO₂(YSZ)基质[18]。众所周知，添加ZrO2到CeO2中会提高CeO2中氧储存量，氧化还原性能，耐热性以及提高金属的分散性[17–19]，以提高CO氧化性[20]，甲烷的燃烧性[21]和NO的还原性[22]。此外，ZrO2添加到CeO2中形成Ce–ZrO2固溶体可以大大提高Ce还原度。Ce–ZrO2固溶体在反

5、复的还原/氧化循环中，还原温度下降到427℃[23，24]。因此，Ce–ZrO2体系成为一种有发展前景的Ni基催化剂支撑材料。但是关于此类的报道很少[25–27]。Lercher等人[6]研究表明，Pt/ZrO2在CDR中表现出极好的性能。但是，在CDR反应中，由于严重的积炭，高负载量的Ni/ZrO2受到限制。Li等人[26，27]研究得出，Ni/ZrO2催化剂载入量超过10wt%时，CDR反应在750℃反应30h后表现出很高的活度，尽管产生了大量的碳。但是，它稳定的活性只能在稀释的反应条件下可以获得，也就是说反应

6、物用N2稀释且催化剂用石英砂稀释。Montoya等人[28]尝试在四方晶系的Ce–ZrO2上负载Ni进行CDR；然而，载体在800℃烧结的问题不能被完全避免。报道称立方相的Ce–ZrO2比四方晶相具有更多的氧储量和更容易被还原[29]。此外，共沉淀的方法比常规浸渍法能获得更好的Ni分散[30]。在此研究中，我们选用共沉淀法制备的Ni–CeO2，Ni–ZrO2和Ni–Ce–ZrO2催化剂，并测试他们在CDR中的催化活性。采用的共沉淀法制备的Ni–Ce–ZrO2催化剂在CDR中能表现出非常高的活性和稳定性，这主要由于N

7、i在Ce–ZrO2中得到了很好的分散。2实验2.1.制备催化剂共沉淀法制备Ni–CeO2，Ni–ZrO2和Ni–Ce0.8–Zr0.2O2催化剂。Ni含量固定为15wt%。Ni–Ce0.8–Zr0.2O2(Ni–Ce–ZrO2)，Ce–ZrO2的组成为80mol%的CeO2和20mol%的ZrO2。按所需量将7硝酸锆(20wt%ZrO2，MEL化学药品)，硝酸铈(99.9%，Aldrich)和硝酸镍(97%，JunseiChemicals)溶于蒸馏水中，所得溶液转移到圆底烧瓶中。在80℃恒温下搅拌，向溶液中逐滴加入

8、20%KOH(w/w)水溶液，使pH达到10.5。在整个共沉淀反应过程中，pH值不变。沉淀在80℃晶化72小时。随后，用蒸馏水彻底洗涤沉淀至无K，风干48h，接着在120℃干燥6h。将干燥物研磨至颗粒大小小于1μm。最后在有氧环境下800℃煅烧6h，得到最终的催化剂。与传统浸渍法制备Ni/CeO2，Ni/ZrO2和Ni/Ce–ZrO2催化剂(Ni=15%，w