新型多组分纳米粒子的合成及应用

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1、⑩说＃ＴＩＡＮＪＩＮＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹ中国第－所现代大学ＦＯＵＮＤＥＤＩＮ１８９５博士学位论文一级学科化学工程与技术：化学工艺学科专业：黄志请作者姓名：指导教师：巩金龙教授天津大学研究生院２０１７年５月天津大学博士学位论文新型多组分纳米粒子的合成及应用SynthesisandApplicationsofUnconventionalMulticomponentNanostructures一级学科：化学工程与技术学科专业：化学工艺作者姓名：黄志琦

2、指导教师：巩金龙教授天津大学化工学院二零一七年五月中文摘要纳米科学和技术的快速发展使得纳米材料在横跨能源到生物医药的诸多领域中都展现出优越的性能和广阔的应用前景。多组分纳米颗粒天然地将多种材料组分集中于一个纳米颗粒系统中，不仅集成了各组分纳米颗粒的性能，而且由于各组分之间协同作用，显示出许多新的物理化学特性。此外，多组分纳米颗粒的性质还具有显著的结构依赖性，因此，多组分纳米颗粒的可控合成至关重要。传统的多组分纳米颗粒合成依赖于种子生长法，即在一种材料的纳米颗粒“种子”表面沉积和生长第二种材料。使

3、用这种方法时，第二组分的沉积和生长模式可以从热力学上分析体系的界面能加以推断。同时，也可以使用动力学手段进行调控。但是，不管是热力学调控还是动力学调控，在理性设计和合成结构复杂的多组分纳米颗粒时都有其本质的不足和缺陷，难以实现较强的可控制性。因此，本论文旨在开发新型纳米合成手段，以实现多组分纳米颗粒尺寸、形貌和空间结构的可控合成。首先，本论文介绍了一种高分子引导的无机组分定向沉积的方法，可用于合成一系列具有新型共轴结构和土星环状结构的多组分纳米颗粒，该方法中高分子在种子表面的选择性塌陷和保护作用

4、导致了第二组分在未被保护的表面定向沉积。其次，本论文开发了一种新型合金-蚀刻的方法，可以选择性的将共轴结构或土星环状结构Au-Pt多组分纳米颗粒中的Au内核蚀刻，得到Pt纳米管和纳米环的结构，且该方法可实现对其内径和厚度的精确调控。在电化学氧还原反应中，超薄壁的Pt纳米管具有极高的活性。最后，本论文介绍了一种单组分的Au和Ag2S纳米颗粒液相冷融合的方法，可用于合成Au-Ag2S多组分纳米颗粒。在得到的多聚体纳米颗粒中，Au呈现出向Ag2S扩散的趋势，该扩散现象被认为是液相融合的推动力。此外，纳

5、米颗粒表面配体脱落造成的相互之间作用力的增加也是融合发生的重要前提条件。利用各向异性的Au纳米棒和纳米线，我们还可以控制融合发生的位置，得到更加复杂的多组分纳米颗粒。关键词：多组分纳米颗粒；纳米合成；共轴纳米颗粒；纳米管；融合；光催化；氧还原ABSTRACTThefastdevelopmentofnanoscienceandnanotechnologyendowsnanomaterialssuperiorperformanceandgreatpotentialindiversefileds,ra

6、ngingfromenergytobiomedicine.Multicomponentnanosctructures(MCNs)naturallyintegratetwoormoredifferentmaterialsintoonesystemwithnanoscaledomains.TheseMCNsnotonlyinherittheintrinsicpropertiesofeachconstituentcomponent,butalsoexhbitintriguingnewphysicala

7、ndchemicalpropertiesthatarisefromthesynergeticeffectofthemultipledirectlycontacteddisparatecomponents.What’smore,thespatialdistributionofdissimilarcomponentswithinindividualMCNsiscrucialindefiningthepropertiesandhenceapplicationsoftheseMCNs.Hense,rati

8、onaldesisnandsynthesisMCNswithdesiredtopologyisofvitalimportance.Themostwidelyexploitedwet-chemicalstrategyforsynthesizingMCNsistheso-called‘seeded-growth’methodinwhichasecondaryinorganicmaterialisselectivelydepositedontothesurfaceofaprimaryseednanop