介孔黑tio2空心球异质结的构建及光催化性能研究

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1、分类号UDC密级公开硕士研究生学位论文介孔黑TiO2空心球异质结的构建及光催化性能研究申请人:孙博婧学号:2151116培养单位:化学化工与材料学院学科专业:无机化学研究方向:无机功能材料指导教师:付宏刚教授完成日期:2018年3月19日中文摘要介孔二氧化钛空心球具有高的比表面积和孔隙率、贯通的孔道和空心结构以及无毒等特点而广泛应用于光催化领域。但是传统的介孔二氧化钛只能吸收太阳光中的紫外光部分，限制了其对太阳光的利用。介孔黑二氧化钛空心球可以将光吸收范围扩展到可见光区，并能提高光生电子-空穴对（e--h+）的分离效率。然而，介孔黑二氧化钛空心球对可见光的利用率仍然较低，因此构建介孔黑二氧

2、化钛空心球异质结有望进一步提高材料可见光的利用率和光生电子-空穴对的分离效率。本文通过溶剂热、湿浸渍等方法制备了系列介孔黑二氧化钛空心球异质结材料，实现了在可见光条件下非贵金属助催化剂分解水产氢以及具有磁性分离的介孔黑二氧化钛空心球异质结可见光催化剂的制备，均表现出优异的光催化活性和稳定性。本论文主要研究不同介孔黑二氧化钛空心球异质结的制备及与光催化性能之间的关系，主要分为以下三个部分：1、通过溶剂热方法制备了具有良好可见光分解水制氢性能的MoS2纳米片/介孔黑TiO2空心球异质结（MoS2/b-TiO2）。MoS2纳米片均匀生长在黑TiO2空心球的内、外表面，MoS2/b-TiO2异质结

3、复合体的光学带隙约为2.71eV，较窄的带隙可以将光响应范围扩展到可见和近红外光区。在无贵金属Pt作助催化剂的条件下-1·0.02g-1）约为黑TiO-1-1光催化产氢性能（57.2µmol·h2空心球（5.2µmol·h·0.02g）的十一倍，这归因于异质结有利于光生电子空穴对的分离。2、通过溶剂热和湿浸渍策略制备了具有高效光催化产氢和优异稳定性的CdS纳米粒子/MoS2纳米片/介孔黑二氧化钛空心球串联异质结复合体（CdS/MoS2/b-TiO2）。结果表明CdS纳米粒子主要生长在MoS2纳米片的边缘，助MoS2催化剂的活性位点主要集中在边缘，这种结构更利于光生载流子的高效利用。CdS/

4、MoS2/b-TiO2串联异质结的带隙约为2.52eV，其光催化产氢量（179-1·0.02g-1）是MoS-1-1µmol·h2/b-TiO2（57.2µmol·h·0.02g）的三倍，并具有很好的稳定性，多次循环利用其性能几乎保持不变，这归因于串联异质结有利于紫外光-I-和可见光的吸收利用、电子-空穴对的高效分离和CdS光腐蚀的有效抑制。3、在光催化领域中，介孔材料在悬浆体系中的光捕获和分离是最关键的问题。通过湿浸渍和表面氢化策略制备了具有宽光谱响应和磁性分离等特点的磁性Fe2O3/介孔黑TiO2空心球异质结复合体（M-Fe2O3/b-TiO2）。其比表面积，孔径和孔体积分别从80m2

5、·g-1，12nm，0.20cm3·g-1下降到67m2·g-1，10.3nm，0.16cm3·g-1，证实了磁性氧化铁的有效负载。M-Fe2O3/b-TiO2异质结的带隙约为2.41eV，其光吸收范围从紫外光拓展到近红外光区。在模拟太阳光AM1.5条件下光催化降解嗪草酮的速率常数k约是介孔黑TiO2空心球的9倍，特别是在950nm单波长条件下3+自掺杂和具有窄带隙的磁性Fe其降解率可以达到4%，这主要归因于Ti2O3有利于吸收太阳光，空心球和异质结结构可以促进光生电子-空穴对的分离和传输。此外，M-Fe2O3/b-TiO2异质结在光催化降解有机染料和有毒农药嗪草酮方面展现出高效的性能和长

6、期稳定性，而且磁性可以对光催化剂进行回收再利用，有利于环境的实际应用。关键词：黑二氧化钛；介孔材料；空心球；异质结；光催化-II-AbstractMesoporoustitaniumdioxidehollowsphereshavebeenwidelyusedinphotocatalysisbecauseoftheirhighspecificsurfaceareaandporosity,uniqueporechannelsandhollowspheresstructure,andnon-toxicproperties.Butthetraditionalmesoporoustitaniumdi

7、oxidecanonlyabsorbultravioletlightinthesun,whichlimitsitsutilizationofsunlight.Themesoporousblacktitaniumdioxidehollowspherecanextendthelightabsorptionrangetothevisiblelightregionandimprovetheseparationefficiency