超临界水氧化水膜反应器热负荷特性的研究

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1、摘要超临界水氧化是应用于有机废物无害化处理或产生多元热流体用于油田注采的新型技术。采用水膜反应器是解决超临界水氧化系统中腐蚀和盐沉积两大技术难题最为有效的方法。但是，基于水膜反应器的超临界水氧化系统中物料在预热段仍然存在结垢和堵塞问题，从而大大降低了系统的可靠性。此外，关于反应器设计所需要的相关数据十分缺乏。现有的实验或者工业反应器，一般都是根据燃料或有机废液的处理量及所需要的停留时间进行设计，但是没有考虑其他关键的设计参数，如：燃料的种类、燃料降解效率、反应器壁面的水膜保护、燃料的着火和灭火特性、无机盐的溶解排出等，容易造成反应器结

2、构不合理。因此，本文设计一种内预热式超临界水氧化水膜反应器，将物料的预热从反应器外转移到反应器内，实现物料以常温注入反应器。通过对反应器内热液火焰的着火和灭火特性的研究，获取系统稳定运行的操作范围。考察各操作参数对反应器内的温度分布和反应器出口产物特性的影响规律，进而获得优化的操作参数。建立内预热式超临界水氧化水膜反应器的数值计算模型，分析各操作参数对反应器内的流场分布的影响；特别是在临界工况下，操作参数对反应器出口产物的影响规律。同时考察反应器结构(反应器直径和长度)对反应器内的温度分布和反应器出口产物特性的影响。最后提出利用反应器

3、的热负荷参数(截面热负荷和容积热负荷)来指导反应器的设计方法，获取一定操作条件下水膜反应器的热负荷数据，为反应器设计提供指导。本文设计了一种内预热式超临界水氧化水膜反应器，该反应器是在水膜反应器结构的基础上，通过一个同轴射流燃烧器，利用辅助热源的射流卷吸作用来实现燃料的预热和着火，将燃料的预热由反应器外转移到反应器内，实现燃料常温注入反应器，从而解决了物料在预热段的结垢和堵塞问题。燃料能以常温注入水膜反应器的前提条件是水膜反应器内热液火焰的形成。水膜反应器内热液火焰的着火过程一般伴随着反应器内反应温度Trl急剧升高，以及反应器出口产物

4、TOC(总有机碳)和CO浓度迅速下降，C02浓度迅速升高。CO是甲醇超临界水氧化反应的主要中间产物。热液火焰的着火条件一般是燃烧器出口混合体系均相状态的形成。而水膜反应器内热液火焰的灭火过程一般伴随着反应器内反应温度Trl急剧下降至水的临界温度以下，以及反应器出口产物TOC和CO浓度迅速升高，C02浓度迅速下降。辅助热源温度可降低至水的临界温度以山东大学博士学位论文下，并能保持反应器内的热液火焰稳定，说明燃烧器中心热水射流卷吸会引起组分的回流返混，使下游热液火焰的热量向上游的两相区传递。燃料浓度和燃料流量升高，着火温度降低；而燃料／辅

5、助热源流量比升高，着火温度先升高后降低。燃料浓度、燃料／辅助热源流量比升高，灭火温度均降低：而燃料流量升高，灭火温度却呈上升趋势。在燃料浓度为25．45吼．％，燃料流量为2．5kg／h，燃料／辅助热源流量比为0．2．0．55时，对应的着火温度为450．600℃，灭火温度为250—400"C。对水膜反应器内热液火焰的研究结果表明：内预热式超临界水氧化水膜反应器不仅实现燃料以常温注入反应器，同时辅助热源亦可以亚临界温度注入反应器并保持热液火焰的稳定，从而降低系统能耗。燃料的性质也会影响热液火焰的着火和灭火温度。总体而言，单位质量反应热值较

6、大的燃料，其对应的着火温度和灭火温度相对较低。在相同操作条件下，通过改变燃烧器结构来改变燃烧器出口流速的实验结果表明：燃烧器出口流速升高，有利于物料的射流混合，着火温度降低；但是燃烧器出口流速增高，对应的灭火温度升高。因此，物料流速降低有利于热液火焰的稳定。从系统稳定运行、节能和燃料的降解效率等角度出发，考察稳态运行条件下操作参数对反应器内温度分布和反应器出口气液相降解产物的影响规律，从而获得优化的操作参数。燃料／辅助热源流量比升高，反应器内的整体温度升高，而反应温度Trl几乎呈线性增加趋势。此外，燃料／辅助热源流量比增大，反应器内的

7、超临界长度和有效反应时间均增加，燃料的降解更加彻底。本实验系统适宜的燃料／辅助热源流量比为0．3．0．5。辅助热源流量下降，也会增加燃料／辅助热源流量比，进而提高燃烧器出口混合体系中甲醇的浓度，反应温度Trl会明显升高。辅助热源流量仅为2．79kg／h时，反应温度接近900℃，非常接近反应器材质的耐温极限，不利于系统安全运行。辅助热源温度下降时，反应器内的整体温度均下降；而当辅助热源温度下降到一定程度时，反应器内的热液火焰会灭火。此外，辅助热源温度下降时，反应器内的超临界长度和有效反应时间均下降，不利于燃料的降解。因此，辅助热源入口温

8、度一般控制在480．550℃。燃料流量增加会使反应器内的整体温度升高。反应温度一开始随燃料流量增加而增加，但是燃料增加到一定程度后，由于燃料和氧气的流速加快，两者不能充分混合反应，反应温度上升变缓甚至不再升高。燃料流量升