2直接带材料的光吸收

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时间:2018-11-10

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1、3.2直接带材料的光吸收上一小节讨论了晶体在与频率的光相互作用下,产生的电子态间的跃迁,并导出了几个重要的选择定则。由此得到,一个允许的跃迁元过程,是一个电子在状态与(守恒)间,且满足能量守恒的光跃迁。对带间光吸收(例如:v为价带,c为导带),这种允许的直接跃迁的元过程(单光子吸收)的速率为:见(1.2.7)其中包含矩阵元因子利用上述选择定则及上述吸收跃迁元过程的速率的半经典表达式为:(3.2-2)其中:积分区间为晶体体积。跃迁速率表达式中最后一个因子函数,是能量守恒的要求。这一小节,我们将从上述微观跃迁元过程的速率出发来得出晶体的宏观光学性质。鉴于频率的光可

2、能引起多个上述类型的元过程,这些元过程可以涉及不同的带v和c的组合,以及不同的波矢及自旋,因而在考察频率的光与晶体相互作用引发的总效应时,就需要把各种可能的过程都考虑进来。晶体对光的总的吸收速率就是所有这些有贡献的元过程的速率之和。要指出的是,有贡献的元过程,其初态(单电子态vks)必须是被电子占据的,末态(cks)则是空的。也就是说,求和时要考虑到具体问题中各种状态被电子占据的情况。下面我们考察一种最单纯的情况,即晶体的温度时的吸收。这时,价带被电子填满,导带是空的,电子布居的情况最简单,吸收跃迁速率的计算较方便。下面我们来给出,在频率的光作用下,晶体单位体

3、积,单位时间里的电子跃迁总速率的一般表达式。对各种可能的跃迁求和,包括对各种可能的带v和c的组合,以及每一确定的v和c组合,所有波矢和自旋。也即对求和就是在第一布里渊区内的积分。考虑到两种自旋取向,在空间里的电子态密度为。对单位体积的晶体,总跃迁速率为(3.2-3)下面进一步把上述跃迁速率的微观表达式与物质的宏观光吸收性质联系起来为此先对材料宏观光学性质的描述作一回顾。光(电磁波)在介质中传播的行为遵循麦克斯韦方程。介质的特性归结为介电常数和导磁系数。人们感兴趣的光学材料大多为非磁性介质,其相对导磁系数。对这样的非磁性介质,其光学性质就由它的介电常数决定。下面

4、的讨论限于对这样的材料:对很多晶体,其光学性质是各向异性的。这时介电常数是张量。我们的目的是建立微观与宏观量之间的联系,为了避免复杂的数学运算,我们限于讨论各向同性介质,其介电常数退化为标量。当外界的光辐射场比材料内部的微观电场弱得多时,很多材料的光学性质可以很好的近似认为是线性的,即中的介电系数不依赖于电场强度。在这种情形,吸收介质的光学性质由标量复介电系数描述:。由关系式,又可给出相应的复折射系数,其中,为通常的折射率,为消光系数。由,可得它们与介电系数的关系为:为具体了解它们的物理意义,考察介质中的单色平面光波。设波的传播方向为z:复数波矢可由关系式(3

5、.2-4)得到:(3.2-5)于是该单色平面波为:(3.2-6)上式后一个因子表明,这个波随着往前传播,振幅不断衰减,也即消光系数描述了光在传播中不断变弱的特性。实验上,人们是测量光束的强度(能流密度)随通过介质的距离z的变化来确定介质对光的吸收的强弱。因为光束的能流密度正比于场强的平方,于是有:,即,(3.2-7)其中称为材料的吸收系数,它正是实验测量的光束通过单位距离的介质后强度的相对减弱,即。它与消光系数的关系为:。由,又可得。我们现在可把这些宏观测量的物理量,吸收系数,或消光系数,或介电常数的虚部,用微观跃迁过程的速率来表示。通过单位距离的介质,光束能

6、流密度(光强)的减小,就是单位体积材料在单位时间里所吸收的光能。它等于单位体积材料在入射光作用下的光吸收跃迁速率乘上光子能量。而入射光束能流密度则等于光场能量密度乘以光速。于是用微观跃迁速率表示的吸收系数为。(3.2-8)在经典电磁理论中,辐射场模(3.2-9)的能量密度(3.2-10)下面为简单起见省略下标,振幅表示为。该模式的能流密度则为,因而吸收系数可表示为:。(3.2-11)代入的表示式,就得到晶体带间吸收系数的一般式:(3.2-12)或者用介电常数虚部来描述介质的光吸收性质:(3.2-13)由于表达式不含折射率,有些场合用起来更方便。上面我们给出了理

7、想晶体由直接跃迁(或竖直跃迁)决定的吸收系数(光谱)的微观表达式。其中的求和与积分因子显然依赖于具体材料具体的能带结构。最终表达式的具体形式因材料而异。最后要说明的是,这里讨论的吸收是对处于基态的理想绝缘晶体和半导体,即价带填满,导带是空的这样一种特定情形。在这种情形,从价带到导带的各种许可的跃迁,初态的所有单电子态都有电子占据,相应的末态单电子态都是空的,因而都是可以发生的,在求和或积分时均需加以考虑,就如总跃迁速率(3.2-3)式给出的那样。若初始时刻材料偏离基态,则价带有未被电子占据的状态(即空穴),以它为初态的跃迁自然不能存在,在求和时,应把这样的态排

8、除。同样导带有了已被电子占据的状态,以

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