酸功能化离子液体制备及其在醚化反应中应用

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1、论文题目：酸功能化离子液体的制备及其在醚化反应中的应用作者姓名：孟祥发入学时间：2009年9月专业名称：化学工程研究方向：催化反应工程指导教师：王志亮职称：教授论文提交日期：2012年5月论文答辩日期：授予学位日期：PreparationofFunctionalizedAcidicIonicLiquidsandTheirApplicationonEtherificationADissertationsubmittedinfulfillmentoftherequirementsofthedegreeof

2、MASTEROFPHILOSOPHYfromShandongUniversityofScienceandTechnologybyMengXiangfaSupervisor:ProfessorWangZhiliangCollegeofChemicalandEnvironmentalEngineeringMay2012声明本人呈交给山东科技大学的这篇硕士学位论文，除了所列参考文献和世所公认的文献外，全部是本人在导师指导下的研究成果。该论文资料尚没有呈交于其它任何学术机关作鉴定。硕士生签名：日期：AFFIR

3、MATIONIdeclarethatthisdissertation,submittedinfulfillmentoftherequirementsfortheawardofMasterofPhilosophyinShandongUniversityofScienceandTechnology,iswhollymyownworkunlessreferencedofacknowledge.Thedocumenthasnotbeensubmittedforqualificationatanyotherac

4、ademicinstitute.Signature:Date:山东科技大学硕士学位论文摘要摘要酸性离子液体作为一种环境友好的催化新材料，发展十分迅速。凭借其独特的物理化学性质，已在众多催化领域取得很好的应用效果。作者基于醇脱水醚化反应的机理，分析探讨了影响反应过程的动力学因素。运用AspenPlus模拟软件，考察反应温度、原料浓度、原料配比等工艺条件对甲醇脱水合成二甲醚(DME)、甲醇与叔丁醇(TBA)反应合成甲基叔丁基醚(MTBE)化学平衡的影响。本文基于三丁基膦和N-丁基咪唑，采用两步合成法，制备

5、了六种阳离子带有-SO3H基团的酸功能化离子液体。对合成的离子液体进行了红外结构表征；测定了离子液体水溶液的酸强度；运用热重分析仪测定了离子液体的热分解数据；考察了离子液体的水热稳定性。采用高压反应釜试验装置，考察了离子液体用于醚化反应的催化活性，优选出用于甲醇脱水合成DME、甲醇与叔丁醇反应合成MTBE的催化剂。以耐温性和活性较好的三氟甲磺酸三丁基(4-磺酸基-丁基)鏻盐[(C+-4H9)3P(CH2)4SO3H][CF3SO3]为催化剂，较系统地考察了反应温度、反应时间、催化剂用量以及甲醇初始浓度

6、等工艺条件对甲醇脱水反应的影响；以较廉价的三氟甲磺酸3-丁基-1-(4-磺酸基-丁基)咪唑盐[Bim(CH+-2)4SO3H][CF3SO3]为催化剂，考察了反应温度、反应时间、甲醇与叔丁醇摩尔比以及叔丁醇浓度等工艺条件对合成MTBE反应的影响。另外，本文还对酸功能化离子液体催化剂的重复回用性能进行了考察。研究结果表明：酸功能化离子液体能有效地催化甲醇脱水反应，反应温度、反应时间和催化剂用量是影响反应转化率的主要因素，本实验范围内获得的最大转化率为18.30%，选择性接近100%；离子液体催化合成MT

7、BE的工艺条件缓和，在反应温度95℃，催化剂浓度9%(质量分数)，甲醇/TBA摩尔比2.0:1，获得的最佳转化率为66.40%，产物中未检测到其它副反应物。酸功能化离子液体稳定性较好，可循环利用，符合绿色催化的要求。关键词：酸功能化离子液体；二甲醚；甲基叔丁基醚；催化反应山东科技大学硕士学位论文ABSTRACTABSTRACTAcidicionicliquid,asakindofenvironmental-friendlynovelcatalyticmaterial,isgrowingrapidly,

8、whichhasachievedwellsuccessinnumerouscatalyticfieldsbyvirtueofitsuniquephysicalandchemicalproperties.Basedonthereactionmechanismofetherification,thekineticswhichaffectthereactionwereanalyzed.Theinfluenceoftheprocessconditionsincl