……催化剂乙醇水蒸气重整制氢反应机理探究

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1、催化剂乙醇水蒸气重整制氢反应机理探究【摘要】采用浸渍法制备了10wt%ZnO/A12O3催化剂,考察了该催化剂在水醇摩尔比为3、常压、450oC工作条件下乙醇水蒸气重整(SRE)制氢反应性能。结果表明,在该催化剂上SRE反应的主要产物为H2、CH3CH0.C2H4、CH3COOH,C02以及CH3COCH3。H20:C2H5OH摩尔比在3时C2H50H转化率达38%,H2选择性达40%。利用XRD等表征手段考察了催化剂的物理化学性质,提出了SRE反应在Zn0/A1203催化剂上的反应机理。【关键词】乙醇制氢氧化

2、锌三氧化二铝一、前言乙醇水蒸气重整(SRE)制氢是一种基于生物质能转化的制氢方式,相比传统的化石资源制氢,其有系统整体CO2零排放、来源广泛、低毒、安全等诸多优势。因此,SRE具有广阔的发展前景。催化剂及其反应机理研究是SRE过程开发的关键,有关SRE反应的研究已有大量文献报道。如,Seker的研究结果显示,在450oC时Zn0/Si02催化剂上的C2H50H转化率可达80%,但其H2选择性较低,且机理不清晰。基于以上原因,本文通过浸渍法,合成出10wt%Zn0/A1203催化剂,并运用微型固定床催化反应器以及

3、各种结构表征手段,对催化剂的结构以及反应机理进行深入探究。二、实验部分(一)催化剂制备(二)催化剂表征及活性评价X射线衍射(XRD)采用日本Shimadzu公司6000型X射线衍射仪进行分析。催化剂活性评价在常压石英固定床反应器中进行。反应时,将乙醇与水的混合物在130oC汽化蒸发后混合N2气进入反应管。反应后的产物在保温状态下,直接进入色谱进行分析。三、结果与讨论(一)Zn0/A1203催化剂表征结果(二)ZnO/A12O3催化剂SRE反应性能(2)乙醇水蒸气摩尔比对催化剂性能影响。(三)Zn0/A1203催

4、化剂上SRE反应机理探讨四、结论参考文献:[1]CasanovasA.,LlorcaJ.,HomsN.,etal.,EthanolreformingprocessesoverZnO-supportedpalladiumcatalysts:effectofalloyformation,J.Mol.Catal.A,2006.[2]NicheleV.,SignorettoM.,MenegazzoF・,etal.,Hydrogenproductionbyethanolstearnreforming:Effectofth

5、esynthesisparametersontheactivityofNi/Ti02catalysts,Int.J.HydrogenEnergy,2014.[1]HullS.,Trawczy❷skiJ.,Steamreformingofethanolonzinccontainingcatalystswithspinelstructure,Int.J.HydrogenEnergy,2014.[2]SekerE.,Thecatalyticreformingofbio~ethanoloverSi02supported

6、ZnOcatalysts:theroleofZnOloadingandthesteamreformingofacetaldehyde,Int・J.HydrogenEnergy,2008・[3]GoulaM.A.,KontouS.K.,TsiakarasP.E.,HydrogenproductionbyethanolsteamreformingoveracommercialPd/Y-A1203catalyst,App1.Catal.B,2004.[4]SahooD.R.,VajpaiS.,PatelS・,etal

7、.,KineticmodelingofsteamreformingofethanolfortheproductionofhydrogenoverCo/A1203catalyst,Chem.Eng.J.,2007.[5]ChiangH・N.,WangC.C.,ChengY.C.,etal.,DensityFunctionalTheoryStudyofEthanolDecompositionon3Ni/a-A1203(0001)Surface,Langmuir,2010.

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