国籍中国从事专业物理化学

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1、姓名范峰滔性别男出生年月1981.10.7出生地山西晋中婚姻状况已婚政治面貌党员国籍中国从事专业物理化学现工作单位及职位大连物理化学研究所503组临时工作人事关系所在单位大连物理化学研究所学习及工作经历:(从大学开始填,内容包括时间、单位、学位、所学专业、从事专业、专业技术职务情况,时间段要连续,准确到月份)1999.09-2003.06山西大学应用化学理学学士;2003.09-2004.06中国科技大学物理化学理论学习;2004.06-2010.1大连化学物理研究所物理化学理学博士;2010.1-今大连化学物理研究所503组临时工作人员;如内容较多,本栏目填不

2、下时,可另纸接续(下同)。主要学术成就、科技成果及创新点:微孔催化材料的合成机理是材料合成科学中一个非常重要的课题.尽管目前为止大量的分子筛结构已经被成功地合成出来,但研究分子筛的合成机理对合理设计分子筛结构以及定向合成具有特殊结构和性质的分子筛仍具有非常重要的意义。原位技术是表征合成机理的非常有效的手段,但是对于这种技术的研究开发相对较少,发展原位表征方法对在实际合成条件下研究分子筛的合成机理有着非常重要的意义。紫外拉曼光谱可以有效地避免来自于水热条件下生成的羟基化合物以及模板剂所产生的荧光,并且紫外拉曼光谱是表征分子筛结构的有力手段.这些优点使得紫外拉曼光谱

3、成为一种可以原位研究分子筛合成机理的潜在工具。同时,利用共振拉曼效应可以灵敏地、选择性地检测骨架的过渡金属离子,这使紫外拉曼光谱特别适合研究过渡金属取代的分子筛的合成机理。基于本组研制的紫外-可见全波段共振拉曼光谱仪,我们设计并组装了原位紫外拉曼样品池并且发展了相应的研究技术,解决了水热条件下紫外激光传输以及拉曼曼信号收集等难题,在国际上首次实现了紫外拉曼光谱原位研究分子筛合成机理,所发展的这种紫外拉曼光谱方法具有普适性,可以广泛地应用于更多种类的分子筛以及其它固体材料(特别是高温、高压等水热条件下)的合成机理的研究。主要取得以下成果:1.硅铝分子筛合成机理的原

4、位紫外拉曼光谱研究本研究利用紫外拉曼光谱结合专门为高温高压水热体系设计的原位拉曼光谱池首次实现了水热条件下分子筛结构的原位监测,通过跟踪X型分子筛的合成过程,考察了合成过程当中液相和固相组分的变化。在合成过程中,液相中存在大量的单态硅物种,这些单态硅物种在反应中富集到固相表面,与固相物种结合并参与了分子筛的合成。初始凝胶的固相含有大量的硅铝四员环物种,通过拉曼谱峰的演变结合DFT理论计算认为:这些四员环以及含有支链的四员1环物种之间相互连接形成四六员环的结构单元从而搭建出X型分子筛骨架结构。其结果发表在Chem.Eur.J上。2.掺杂原子分子筛合成机理的紫外共振

5、拉曼光谱研究过渡金属元素掺杂的分子筛在选择性氧化、氮氧化合物消除以及仿生催化方面表现出了非常优异的性能。但是,由于分子筛骨架中可以引入的杂原子的量非常低(<2%),这就使得表征分子筛中的杂原子变得极具挑战性。紫外拉曼光谱可以避开分子筛合成中中间物种产生荧光的干扰而增加灵敏度。更重要地是,利用紫外共振拉曼光谱,可以选择性的激发出杂原子分子筛中骨架杂原子的信息。这些优点为紫外共振拉曼光谱研究分子筛,特别是杂原子分子筛的合成机理提供了非常有利的条件。我们利用原位共振拉曼技术结合非有机模板剂合成分子筛体系,研究了含铁分子筛的晶化机理。该工作不仅从分子水平上研究了分子筛从

6、五、六元环碎片、四面体杂原子中心成核到最终形成骨架的过程,而且利用含铁分子筛样品对不同激发光源的吸收能力不同,选择性地研究了粒子内部以及表面不同的晶化过程,结合高分辨电镜技术明确地指出Fe-ZSM-5分子筛成核发生在凝胶粒子的中央,并且随着晶化时间的延长逐渐向外表面生长。其结果发表在Chem.Eur.J上。3.磷酸铝分子筛合成机理的紫外拉曼光谱研究2微孔化合物生成中模板或结构导向作用的研究一直非常受到人们的关注,合理地选择适合的结构导向剂是合成具有新颖骨架结构微孔化合物的关键问题。然而直到目前为止,由于人们对客体分子在在微孔化合物生成中的作用机理的认识还不够明确

7、很多认识还最终停留在最终产物和结构导向剂之间的关系上,对于它们在晶化过程中所起的关键作用了解较少。我们利用原位紫外拉曼光谱技术研究了AlPO4-5分子筛的晶化过程,首次实现了模板剂信息和分子筛结构信息的同时检测,这是其它技术所无法做到的。通过原位光谱结果,发现了模板剂的振动与分子筛孔道结构形成之间的关联,推测出了含有四元环无定形孔道中间物的存在,并且观测到了四元环向六元环转换的过程。为磷铝分子筛合成机理中长期存在的合成机理推测提供了有力的实验证据。为理性设计分子筛合成提供了理论指导依据。其结果发表在AngewandteChemie杂志上。此外,以BAPO-5为入

8、手点,利用原位紫外拉曼光

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