中温固体氧化物燃料电池阴极材料的制备及其性能研究

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1、摘要摘要固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种运行温度在1000℃以上的全固态能量转换装置。将运行温度降低到500～800℃，即开发和研制中温固体氧化物燃料电池(ITSOFC)，不仅降低了整个系统的制造成本，而且可以提高系统的电能转换效率和开路电压。与之而来，不仅需要研制500--$00℃操作时稳定的高电导电解质材料，更重要的也要开发与之相容的高活性电极材料。阴极材料作为ITSOFC的催化和传输氧的电极材料之一，它的结构、性能及反应机制将影响氧离子输运以及电池系统的性能。为此作者结合掺杂固溶体形成理论，设计钙钛矿结构La07Sr0．3-xCaxCoyFel．y03．。(LSCCF)氧化物

2、作为新型阴极材料，研究了陔类材料不同合成与制备方法的形成机理、工艺条件、导电性能以及与Ceo8Smo202电解质问的相容性。主要结论如下：1．分别用柠檬酸盐法、共沉淀法、微波烧结法合成与制备了LSCCF阴极粉料，借助DSC-TG、XRD，分析了不同方法形成粉料的过程。尽管三种方法之间存在一些不同，但该类材料形成过程可分为三个基本阶段：原料或前驱体的分解和脱水；LaC003基钙钛矿氧化物的生成以及掺杂固溶体的形成。2．LSCCF体系的电导率在500～800℃范围内均大于100S／cm，满足ITSOFC阴极材料电性能要隶。在低温段LSCCF样品的Arrhenius曲线近似为直线，符合小极化

3、子导电机理。高温时样品以氧空位电荷补偿导电机制为主，致使Arrhenius曲线偏离直线。样品烧结温度、掺杂组分、制各方法和工艺条件等因素对LSCCF材料电导率的讨论结果表明：LSCCF体系在空气中的电导率随着ca2+、Fe”含量的增加而降低；样品的烧结温度越高，电导率也越高，其最佳烧结温度为1200℃。不同合成方法的粉料，其电导率大小为：柠檬酸盐法>微波烧结法>共沉淀法。3．涂覆在Ceo8Sm0202电解质表面上的LSCCF能够形成多孔结构，LSCCF与Ceo8Smo202之间具有良好的高温热相容性，XRD数据也显示LSCCF与Ceo8Smo202在800℃以及800℃，5V电压条件下

4、运行时没有新相生成，具有良好韵化学相容性；同时LSCCF阴极材料将可燃物炭粉的着火点降低了14℃，说明合成的LSCCF具有一定的催化作用。关键词：中温固体氧化物燃料电池，Lao．7Sr03．，Ca，CoyFet—y03⋯阴极材料，掺杂，电导率，合成与制备AbstractASolidOxideFuelCell(soFCloperatingtemperatureabove1000℃isallsolid-stateenergyconversiondevice．ThedevelopmentandresearchforIntermediateTemperatureSolidOxideFuelCe

5、ll(tTSOFC)operatingtemperaturetowardsorbelowfrom500℃to800℃notonlyreducetheoverallsystemcost,butalsoincreasetheconversionefficiencyofelectricenergyandtheopen，circuitvoltage。Atthesametime，notonlythenewelectrolytematerialswithhi曲electricalconductivityandsteadilyoperationperformanceat500～800℃，butals

6、ohigh-performancecathodescompatibilitywiththeelectrolyteareneededtodevelop．CathodewithcapabilityofdefinffecatalysisandoxygentransmissionisoneofelectrodematerialsofITSOFC．Itsstructure，propertyandmechanismofreactionwillaffectbehaviorsofoxygenionstransmissionandelectricalconductivity．Onthebasisoffo

7、rmingtheoryofdopedsolidsolution，theauthordesignsLao，7Sr03．xCaxCoyFel-r03．6(LSCCF)materialswithpervoskite-typestructureasnovelcathodematerialsforITSOFCapplication．Theprocessconditionsandreactionmechanismofsynthesisandpreparat