中温固体燃料电池电解质材料的制备和电化学性能表征

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1、中温固体燃料电池电解质材料的制各和电化学性能表征摘要燃料电池是举世公认的绿色能源技术之一。目前，中温(150-400℃)固态燃料电池是燃料电池技术研发的最活跃领域之一。中温固态燃料电池兼具高温固态氧化物燃料电池和低温质子交换膜燃料电池的优点，同时摈弃了他们的某些缺点。工作温度在150．400。C间的燃料电池一方面能大幅提高贵金属催化剂的一氧化碳耐受能力(从80℃的10-20ppm到200℃的3000ppm)，另一方面使采用金属、合成树脂等作为电池(堆)的连接和密封材料成为可能，从而降低电池的成本，延长其使

2、用寿命。因此，中温固态燃料电池越来越受到人们的重视。而发展中温燃料电池的关键则是探索能够在150．400℃温度范围内工作的电解质材料。本论文工作紧紧围绕这一主题展开，研究聚磷酸铵基质子电解质和焦磷酸锡的电化学性能，探索这些电解质在中温燃料电池中应用的可行性，并研究这类电解质的质子传导机理。论文第一章介绍了燃料电池的工作原理和发展中温固态燃料电池的重要性，综述了中温质子导体(电解质)和电极材料的研究现状。论文第二章就选择的材料制备和性能评价方法进行详细的介绍，制备粉体方法是溶胶一凝胶法和固相反应法，表征方法

3、有交流阻抗谱技术及x射线衍射(XRD)技术、扫描电子显微(SEM)技术等。论文第三章用溶胶凝胶法制备了复合固体电解质xNH4P03一Si02(x=l，2，4)，并研究了该电解质在125℃．250。C范围内的导电性能。复合电解质的相结构分析表明，NH4P03和Si02在溶胶凝胶法制备过程中没有发生化学反应；复合电解质的电导率随着NH4P03含量增大而提高，并与NH4P03的形态相关。电导活化能随NH4P03含量的上升而下降，表明在s01．gel法制备的复合电解质中，起电导作用的主要是NH4P03，而Si02

4、主要起支撑作用；另外SiO。比表面积对电导率的影响不大，表明在这种复合质子导体中，基本上不存在电导的界面增强效应；电导率随着环境气氛中含水量的提高而提高，说明水在传导过程中起着重要作用。根据上述现象还提出了复合电解质的导电机理。论文第四章用固相反应法制备了不同P／Sn摩尔比的SnP207，P／Sn摩尔比分别为2．0，2．2，2．4，2．6，2．8和3．0，并研究了该电解质在120℃一260℃范围内的导电性能。XRD分析表明SnP207为立方相结构。热重分析了电解质在中温范围内的稳定性。用交流阻抗谱测量了电

5、解质电导率，电导率随着HP03在电解质的残余量的提高而提高，测试结果表明电解质中起导电作用的主要是HP03，而SnP207主要起支撑作用。最大电导率是在2004C，P／Sn比为3．0时，干空气条件为5．1x101Scm～，湿空气条件下为6．6xlO-2Scm～。论文第五章总结了本论文工作的主要结论和下一步可继续的工作方向。关键词：质子导体；聚磷酸铵基电解质；焦磷酸锡电解质；中温燃料电池；固体燃料电池；质子传导机制．Ⅱ．Preparationandelectrochemicalcharacterizatio

6、nofelectrolytesforintermediate-temperaturesolidfuelcellsAbstractThewidespreadinterestinfuelcellsstemsfromtheirhighefficientinenergyconversion．Althoughvarioustypesofhightemperature(above400"12)andlowtemperature(below150"C)fuelcellshavebeendeveloped，therest

7、illexistlotsofmaterialissuestobesolvedforcommercialization．Intermediatetemperaturesolidstatefuelcells，whichareoperatedintherangeof150-400。C。arepromisingtosolvetheseproblemsandoffermanyadvantagessuchassuppressionofCOpoisoningofPtcatalyst，higherefficiencyof

8、energyconversionthanthatofpolymerelectrolytemembranefuelcells，utilizationofmetalsandplastics，andlowermaterialsdegradationthanthatofsolidoxidefuelcells．Therefore，itcannotoverstatetheimportanceondevelopingintermediate