直接甲醇燃料电池pdmc阴极催化剂研究

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1、直接甲醇燃料电池Pd．M／C阴极催化剂的研究摘要近年来发展起来的直接甲醇燃料电池(DMFC)由于其燃料来源丰富、价格便宜、运输和储存较安全的优点而受到广泛重视。然而，阴极催化剂的低催化活性等问题限制了DMFC的实际应用。为了提高催化剂的活性和利用率，防止阳极渗透中甲醇的中毒，本论文通过浸渍还原法和超声保护剂法，分别制得高分散性、超微粒Pd／C以及Pd-M／C合金催化剂，利用XRD、TEM技术研究了不同方法制得的Pt粒子大小、结晶度，并借助于电化学方法评价了它们对甲醇氧化的电催化活性和稳定性。主要结果如下：(1)禾lJ用浸渍还原法，制得了含Pd量为20％的Pd／C以及Pd-M／C合金催化剂通过

2、在O．5mol·L-1的甲醇和硫酸溶液中的的循环伏安和对氧还原活性的表征，Pd／C催化剂相比Pt／C催化剂有着更好的耐甲醇性能。掺杂金属Cu改性Pd／C，Pd．Cu／C催化剂为面心立方结构，元素铜的加入使催化剂的Pd．Pd间距缩小，从而．H02ads和O．O键能更好地吸附在催化剂金属表面，使催化剂具有最优良的电化学活性。催化剂中Pd与Cu的物质的量比与预设值相近，Pd和Cu基本被全部还原；当采用NaBH4为还原剂，络合剂与催化剂的物质量比为1：1时，催化剂(Pd3Cu／C)的平均粒径为3．4nm，催化剂的电化学性能最好。(2)禾lJ用超声保护剂还原法，合成了产生分布范围很窄(3．4nm范围)

3、，北京化工大学硕士学位论文结晶度小，Pd3Cu／C催化剂粒子。通过ORR对氧还原的电化学性能测试，超声还原法制备的Pd3Cu／C催化剂对氧的催化活性更高，这可能由于粒径在载体中分散更加均匀所致。通过循环伏安法和ORR对氧还原的电化学性能测试对比自制Pd，Cu／C催化剂与商用催化剂的Pt／C(商用催化剂)的电化学性能：Pd3Cu／C催化剂的电化学表面积与催化剂的动力学电流为，略低于商用催化剂Pt／C，并且具有耐甲醇性能，具有良好的前景。关键词：直接甲醇燃料电池，Pd．Cu／C催化剂，电催化ABSTRACTSTUDYoNPd．M／CoFCATHODECATALYSTFORDMFCRecently

4、developeddirectmethanolfuelcell(DMFC)hasbeenreceivedwidespreadattentionduetotheabundantsource，thelowprice，thesafetyofthestorageandtransportationofthefuel．However,someproblems，suchaslowelectrocatalyticactivityofthecathodecatalystrestrictitspracticaluse．Inthisthesis，inordertoreducingtheamountofthecat

5、alystandimprovingtheelectricatalyticactivityandtheabilityofthehighmethanolcrossover,bythemethodofsoakageandultrasoniemethodwereusedtopreparethecatalystswithhighdispersibilityandutramicroparticles．UsingtheXRDandTEMtechniques，thesizeandcrystallinityofthecatalystparticlepreparedwithdifferentmethodswer

6、estudied．Theelectrocatalyticactivitiesandstabilityforthemethanoloxidationwereevaluatedwiththeelectrochemicaltechniques．Themainresultsobtainedareasfollows：(1)Aseriesof20％carbonsupportedPd／CandPd-M／Ccatalystsforadirectmethanolfuelcellwerepreparedbythemethodofsoakage．Inthecyclicvoltammogramobtainedint

7、he0．5mol·L-1CH30H+0．5北京化T大学硕十学位论文mol·L-1H2S04solution，thePd／CcatalystshadhighermethanolcrossoverabilitythanthePt／Ccatalystsdid．CoppermodificationofPd／Ccathodecatalystshadthehighestelectrochemicalability。Tha