改性纳米二氧化钛的制备及其对有机污染物的光催化降解作用

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1、摘要改性纳米二氧化钛的制备及其对有机污染物的光催化降解作用在紫外光照射下，纳米Ti02可催化降解水中难生物降解的有机污染物，但存在光催化活性不够高，光能利用率低，催化剂粒子及环境的遮蔽效应强，催化剂难以回收等问题。为解决这些长期未能攻克的难题，本工作重点研究了纳米Ti02的优化制备工艺及过渡金属离子掺杂、半导体复合、硫氮共掺杂等改性纳米Ti02的方法及其作用，并以光导纤维和玻璃为载体，以Si02溶胶为粘合剂，研究了纳米Ti02复合光催化材料的低温制备方法，进而以此为基础设计了两种光催化反应器，以难生物降解的青霉素为模拟污染物，研究了改性纳米Ti02及其光催

2、化反应器的作用。研究发现，当以钛酸丁酯为前驱体，冰醋酸为水解抑制剂，乙醇为溶剂制备Ti02纳米粒子时，制备工艺参数对其光催化活性影响较大，其影响主次为煅烧温度、冰醋酸加入量、蒸馏水加入量、无水乙醇用量。在初始钛酸四丁酯为o．05mol的情况下，其优化条件为：冰醋酸加入量为5mL，蒸馏水加入量为5mL，无水乙醇加入量为30mL，450。C下煅烧。在此条件下制得的二氧化钛具有优良的光催化性能。煅烧温度影响光催化性能的实质是影响了纳米Ti02晶型和晶粒尺寸，使其光吸收特性发生变化。同时，Ti02的用量，溶液的pH值、处理溶液的初始浓度以及添加亲水性si02均会对

3、Ti02的光催化性能有所影响。采用溶胶凝胶法制备了不同含量的过渡金属离子Fe掺杂改性的Ti02。北京化工大学博士学位论文过渡金属离子Fe的掺杂可抑制Ti02晶粒的生长，引起Ti02晶格的畸变和晶胞体积的改变，拓宽Ti02的光吸收范围，适量Fe的掺杂可提高Ti02的光催化活性，最佳掺杂量为0．03％。Sn02复合对Ti02的晶相转变温度影响很大，Sn02的掺杂会降低Ti02由锐钛矿相向金红石相的转变温度，并且Sn02的掺杂量对Ti02的锐钛矿和金红石相比例有很大影响。Sn02的复合在一定范围内可以抑制Ti02晶粒的生长，同时引起吸收带边的红移，适量的掺杂可以

4、提高Ti02的光催化性能，最佳掺杂量为3％。烧结温度会影响到Ti02的晶粒尺寸、晶型、光吸收特性，从而对复合纳米Ti02的光催化性能产生影响，本实验的最佳烧结温度为450℃。以硫脲为掺杂剂，采用溶胶凝胶法合成了硫氮共掺杂的纳米Ti02。硫氮共掺杂抑制了Ti02晶粒的生长，同时Ti02晶格的畸变和晶胞体积的改变，这是由于硫氮元素进入Ti02晶格内取代。引起的。烧结温度会影响到硫氮共掺杂Ti02的晶胞参数和紫外．可见吸收光谱，从而对硫氮掺杂纳米Ti02的光催化性能产生影响，本实验的最佳烧结温度为450。C使用Si02溶胶为纳米粘合剂，在较低的温度下将Ti02粉

5、末负载在载体上，Ti02分散在无定形Si02的三维网状结构中，多孔的结构极大增大了光催化剂的比表面积。si02溶胶的陈化时间对光催化剂的比表面积起着十分重要的影响。光催化剂在载体上负载均匀，结合牢固，与外界环境保持接触，有良好的催化活性。单根光导纤维型光催化反应器对青霉素溶液．的降解结果表明，光纤侧面散射的紫外光强能够激发Ti02发生光催化反应，负载的次数对光催化反应器的影响明显。摘要采用纳米粘合剂法将Ti02负载在玻璃表面上，并设计了平板型光催化反应器。在平板型光反应器中，通过对负载次数、倾角、流速的研究，提出了平板型光反应器的运行参数：负载次数为7次，

6、倾角为150，流速为25ml／L。关键词：光催化，纳米Ti02，改性，有机废水北京化工大学博士学位论文ThePreparationofModifiedTitaniumDioxideanditsApplicationinPhotocatalyticDegradationofOrganic‘”白stewaterAbstractSemiconductorTi02candegradeorganicpollutantsinwaterefficiently,whichisdifficulttobedegradedbybiologicmethods．Inthecurre

7、ntwork，pure，transitionmetalionsdoped，compositewithSn02，S—NCO—dopedTi02werepreparedbysol—gelmethod．AndTi02powderswereloadedontheopticalfiberandglassusingthesilicasolasnanoglue．Twodifferentphotoreactorbasedoneachsupportweredevelopedandthephotocatalyticactivitywasevaluatedbyusingthep

8、enicillinasthemodel．Thephotocatal