铀在水泥基固化体中的赋存状态及迁移滞留特性

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1、西南科技大学硕士研究生学位论文第1页摘要在深入调研了水泥基材和铀的化学性质的基础上，用热力学的理论工具讨论了铀在水泥基材中可能存在的状态。用X射线衍射分析、热分析、扫描电镜等测试技术对180℃水热条件下铀与水泥反应产物进行表征。结果表明：铀与氧化钙反应能生成铀酸钙：铀与氧化钙和二氧化硅体系反应能生成硅钙铀矿：铀与硅酸盐水泥的反应产物为重铀酸钙；铀与铝酸盐水泥的反应产物为重铀酸钙和黄钙铀矿；铀与掺量硅灰的硅酸盐水泥反应，当硅灰加入量为30％时，有硅钙铀矿生成；铀与掺有高岭土或粉煤灰的硅酸盐水泥反应

2、，当掺量达40％时，未检测出硅钙铀矿。上述水泥与铀反应时，反应器中上清液铀的浓度以铀一掺有15％硅灰的硅酸盐水泥反应体系为最低，浓度为O．0238mg／L。铀的赋存状态与水泥体系的pH值和水泥的组成有关。在80℃条件下水热合成水化硅酸钙凝胶时加入微量铀，含铀的水化硅酸钙凝胶的浸出结果表明：低钙硅比的水化硅酸钙对铀的滞留性能强于高硅钙比的水化硅酸钙。对含铀的不同种类水泥固化体、掺混合材的硅酸盐水泥固化体的浸出结果表明：在不同种类水泥固化体中，碱矿渣水泥、硅酸盐水泥是比较理想的固化基材，碱矿渣水泥最

3、好，其浸出天数为42天的扩散系数在25℃、70℃条件下分别为：0．64×10。CEil3·d～、0．08X10。cm3·d．1；在掺混合材的水泥固化体中，在25℃条件下，硅灰掺量为15％的固化体浸出42天的扩散系数最低，为0．07×10巧锄3·d～，仅为纯硅酸盐水泥固化体扩散系数的1／18，硅灰是比较理想的混合材。动态、静态吸收试验结果表明：掺硅灰的水泥石对铀的吸收性能低于纯硅酸盐水泥石，但核素铀在掺硅灰的水泥石中的扩散速度低于纯硅酸盐水泥石。关键词：铀(Ⅵ)赋存状态扩散吸附迁移西南科技大学硕士

4、研究生学位论文第1I页AbstractTheexistentstateofuraniumisdiscussedbyusingthermodynamictheoryincementradixmaterial，、vitllcementradixmaterialanduranouschemicalpropertiesstudiedon．n把reactionproductsofcementradixmartialanduraniumarecharacterizationathy&othermalcond

5、itionbyXRD，DSC-TG,SEM．Theresultindicatesuraniulnacidcalciumissynthesizedwithuraniun3andcalciumandoxide；UranophaneissynthesizedwithuraIliBin，calciumoxideandsilicondioxide；urinatecalciumisdctecmdinthereactionproductofuraniumandPortlandcement；urinatecal

6、ciumandbecquerelitearedetectedinthereactionproductofuraniumandaluminatecement；uranophaneisexaminedinthereactionproductofuraniumandPortlandcementcontaining30％silicafume；uranophaneisnotexaminedinthereactionproductofuraniumandPortlandcementcontaining40％

7、flyashor40％mctakaolin．TheuraniunlconcentrationisthelowestinthesuperiorclearliquidofuraniumandPortlandcementcontaining15％silicafume,beingO．0238mg／L．TheexistentstateofuraniumisrelatedwimthepHandconstitutionofconcretesystem．TheresultindicateslowerCa／Sic

8、alciumsilicatehydrateshasbetterretentioncapabilitythanthathigherCa／SibycomparedseveralCa／SiCSHretentioncapabilityforuraniunl．witllCSHgelsynthesizedbyhydrothennalwaywhilemixinginuraniumat80"(2．Studingonretentionpropertiesofseveralsortsofcementforurani