moni_usy催化剂的加氢脱氧性能研究

《moni_usy催化剂的加氢脱氧性能研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、分类号：密级：UDC：编号：河北工业大学硕士学位论文MoNi/USY催化剂的加氢脱氧性能研究论文作者：张月学生类别：全日制学科门类：工学学科专业：化学工艺指导教师：侯凯湖职称：教授资助基金项目：（必要时填写）DissertationSubmittedtoHebeiUniversityofTechnologyforTheMasterDegreeofChemicalTechnologySTUDYONHYDRODEOXYGENATIONPERFORMANCEOFMoNi/USYCATALYSTSbyZhangYueSupervisor:Prof.HouKaihuMay2

2、017摘要以动植物油脂为原料经加氢脱氧（HDO）制取第二代生物柴油技术的关键是开发适宜的催化剂。大多负载型加氢脱氧催化剂均存在加氢脱氧活性低、水热稳定性差等问题，所以开发一种高活性且具有良好的水热稳定性的加氢脱氧催化剂已成为生物柴油研究的重点。微孔USY分子筛具有较大的比表面积和较好的水热稳定性，被广泛应用于催化裂化、烷烃异构化等反应中。但若将其用于动植物油脂加氢脱氧催化剂的载体，必须对其进行引入介孔的碱改性处理，使其具有适宜的孔道结构和酸性，进而提高催化剂的催化活性。本文采用无机碱NaOH和有机碱三乙醇胺（TEA）改性USY分子筛，并以改性USY为载体制备了Mo

3、Ni/USY加氢脱氧催化剂，主要研究了改性条件对USY性质和MoNi/USY催化剂HDO性能的影响。改性条件对MoNi/USY催化剂HDO性能影响的研究结果表明，NaOH改性USY的适宜条件为：NaOH浓度0.1mol/L、处理时间2h、处理温度85℃；TEA改性USY的适宜条件为：TEA浓度0.2mol/L、处理时间3h、处理温度75℃。XRD、N2吸附脱附、NH3-TPD、Py-IR等表征结果表明，碱改性改变了USY的孔结构和酸性，TEA改性USY的孔径、B酸和L酸量均高于NaOH改性USY的。作为小桐子油加氢脱氧催化剂的载体，USY的TEA改性优于USY的N

4、aOH改性。MoNi/USY催化剂在水热处理后仍保持了较高的加氢脱氧活性，表明所得催化剂具有较高的水热稳定性。以TEA改性的USY为载体，适宜的活性组分负载量和Mo/Ni物质的量比分别为35%、n(Mo)/n(Ni)=0.4。助剂对MoNi/USY催化剂HDO性能影响的研究结果表明，CA添加量为载体质量的15%时，可以较大程度地改善催化剂的加氢脱氧活性；XRD、NH3-TPD等表征结果表明，柠檬酸的加入提高了活性组分的分散度，改变了催化剂的酸性质；助剂P的加入对催化剂的加氢脱氧活性的提高效果不明显。关键词：USY分子筛，碱改性，加氢脱氧，MoNi/USY，水热稳定

5、性IIIABSTRACTThetechniquekeytotheproductionofsecondgenerationbiodieselfromanimalandvegetablefatshydrodeoxygenation(HDO)isthedevelopmentofsuitablecatalysts.Mostofthesupportedhydrodeoxygenationcatalystshavethedisadvantagesoflowhydrodeoxygenationactivityandpoorhydrothermalstability.Theref

6、ore,thedevelopmentofhydrodeoxygenationcatalystwithhighactivityandgoodhydrothermalstabilityhasbecomethefocusofbiodieselresearch.MicroporousUSYmolecularsieveshasalargespecificsurfaceareaandgoodhydrothermalstability,andarewidelyusedinreactionssuchascatalyticcrackingandalkaneisomerization

7、.However,ifUSYareusedforthesupportofhydrodeoxygenationcatalystforanimalandvegetablefats,ithastobemodifiedwithalkalitointroducemesoporesforithavingsuitableporestructureandacidity,therebyimprovingthecatalyticactivityofthecatalysts.Inthispaper,USYweremodifiedbytreatmentofinorganicbaseNaO

8、Hando