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1、第23卷第1期新型炭材料Vol.23No.12008年3月NEWCARBONMATERIALSMar.2008文章编号:100728827(2008)0120058205炭气凝胶负载PtRu纳米颗粒用作甲醇氧化催化剂1,211,21,223杜鸿达,李宝华,干林,吴鹏,康飞宇,曾毓群(1.清华大学深圳研究生院新材料研究所,广东深圳518055;2.清华大学材料科学与工程系先进材料教育部重点实验室,北京100084;3.东莞新能源电子科技有限公司,广东东莞523080)摘要:采用乙二醇还原法制备了以炭气凝胶(CA)为载体的PtRu纳米颗粒催化剂。透射电镜(TEM)观察得知:PtRu的粒径为3nm左
2、右,且在载体CA表面均匀分散。循环伏安和恒电位测试表明:催化剂的甲醇氧化启动电位和载体的孔结构没有明显依赖关系。以平均孔径较大的炭气凝胶为载体制备的催化剂拥有较高的甲醇氧化催化活性。可以认为催化剂活性的差异主要是由其不同的传质性能决定的。甲醇在较大的孔中扩散比较快,更容易到达PtRu颗粒的表面,从而提高了贵金属Pt的利用效率。关键词:炭气凝胶;甲醇氧化;催化剂;燃料电池;液相扩散中图分类号:TB383文献标识码:A1前言由于载体对催化剂的性能有很大影响,致使新型高效催化剂载体也成为DMFC研究的热点之直接甲醇燃料电池(DMFC)是一种把甲醇和氧一[528]。载体炭的导电性,表面状态,比表面积,
3、孔径化剂中的化学能通过电化学反应方式直接转化为电等都对直接甲醇燃料电池性能有影响。Chai等发[1,2]能的高效能量转换装置。对于使用酸性电解质现[8]:模板炭的孔径对催化剂活性有很大影响,以的DMFC来说,其电极反应分别为:中孔炭(模板直径25nm)作为载体,比以大孔炭载阴极:体制备的催化剂能获得更好的甲醇氧化性能,由此-+O2+4e+4H→2H2O.[1]制成的DMFC比用商品催化剂(炭黑负载)高出阳极:60%的电池性能。然而在中孔的范围内,载体孔结+-CH3OH+H2O→CO2+6H+6e.[2]构和催化剂活性的关联鲜见报道。由于甲醇的能量密度很高,质子交换膜(如Du2炭气凝胶(CA)是
4、一种具有可控孔结构的新型[9,10]Pont公司的Nafion膜)在常温下又具有相当高的电炭材料,通过调整工艺参数,可以得到不同的孔导率,因此DMFC是一种非常有前途的移动电源候结构,非常适宜于考察载体孔结构与催化剂活性的[3]选方案。关联。笔者先前的研究发现,以炭气凝胶为载体的DMFC目前研究的重要方向是制备高效阳极催阳极催化剂具有比商品催化剂更好的甲醇扩散性[1][11]化剂,以改善其阳极电化学活性较低的不足。通能。在阴极催化剂的研究中进一步发现,较大的[12]常采用的阳极催化剂是高导电炭黑上负载PtRu双孔径对氧在催化剂中的扩散有利。本文主要报金属催化剂。与纯Pt催化剂相比,PtRu具有
5、较高的道炭气凝胶孔结构对阳极催化剂活性的影响。催化活性,能够通过双功能机理在较低电位下氧化2实验中间产物CO。同时,载体的加入减小了催化剂颗粒的粒度[13215],提高了比表面积,增加了催化剂的使用寿炭气凝胶由华东理工大学凌立成教授实命。Arico等研究表明:采用炭载体催化剂后,验室提供。炭气凝胶的比表面积和孔结构通过氮吸2DMFC的阳极催化剂用量由10mg/cm下降到了附法测定,其BET比表面积、BJH中孔比表面积和2[4]2mg/cm左右,而电池性能没有明显的降低。平均孔径见表1。收稿日期:2007210213;修回日期:2008201217基金项目:国家自然科学重点基金(50632040
6、).通讯作者:康飞宇,教授.Tel:+86210262792618,E2mail:Fykang@tsinghua.edu.cn作者简介:杜鸿达(19752),男,博士生,主要从事直接甲醇燃料电池的研究.E2mail:duhongda@gmail.com第1期杜鸿达等:炭气凝胶负载PtRu纳米颗粒用作甲醇氧化催化剂·59·力搅拌,以保证电解液的均匀。测试时,先在表1炭气凝胶的比表面积和孔径-0.64V～0.56V之间进行循环伏安活化20次,扫Table1Specificsurfaceareasandmeanporesize描速度为50mV/s,然后在同样范围内用5mV/s的ofthecarbon
7、aerogel速度记录测试结果。恒电位测试在0Vvs.CarbonaerogelsCA21CA22CA23CA24CA25S/m2·g-1494562482488520Hg/Hg2SO4下进行,测试时间30min。BET2-1SBJH/m·g284342298285318MeanporesizeD/nm1661851982182313结果与讨论PtRu/CA催化剂中PtRu的质量分数为20%,图1
